Entwicklung eines Profilreaktors für Operando-Neutronendiffraktion; Teilvorhaben der Universität Leipzig: Laborbasierte In-situ-Studien, Installation des Profilreaktors an Neutronendiffraktometern und Operando-Studien

Abstract

Heterogene Katalyse spielt eine Schlüsselrolle für energie- und klimapolitische Anwendungen, besonders im Hinblick auf eine künftige Wasserstoffwirtschaft. Um "grünen" Wasserstoff effizient in synthetische Kraft- und Grundstoffe umzuwandeln, ist ein genaues Verständnis des Zusammenhangs zwischen Katalysatorstruktur und Aktivität unter realen Betriebsbedingungen erforderlich. Bisherige Untersuchungen nutzen häufig Operando-Spektroskopie, jedoch meist in stark vereinfachten, kleinen Reaktorsystemen. Diese bilden industrielle Prozesse nur unzureichend ab, wodurch eine "Größenlücke" entsteht, die den Transfer der Erkenntnisse erschwert. Zusätzlich fokussieren viele Methoden auf Oberflächen, während das Katalysatorvolumen bislang weniger betrachtet wurde. Frühere Bulk-Analysen basierten überwiegend auf Röntgenbeugung, die leichte Elemente nur eingeschränkt erfassen kann. Neutronenbeugung bietet hier entscheidende Vorteile und ermöglicht tiefere Einblicke in die Prozesse während des Betriebs. Ziel des Projekts war daher der Aufbau einer experimentellen Infrastruktur, mit der sich heterogene Katalysatoren unter praxisnahen Bedingungen mittels Neutronenbeugung untersuchen lassen. Hierzu wurde ein Neutronenprofilreaktor konzipiert, der die gleichzeitige Erfassung von Neutronenbeugungsdaten sowie räumlich aufgelösten Profilen von Gaskonzentrationen, Temperatur und spektroskopischen Informationen ermöglicht. In diesem Teilprojekt wurden vom Projektpartner der Christian-Albrechts-Universität Kiel bereitgestellte Katalysatoren für die Operando-Neutronenbeugungsexperimente vorcharakterisiert, um Prozessparameter zu optimieren und die wertvolle Neutronenstrahlzeit effizient zu nutzen. Hierzu wurden thermische Analyse unter Reaktionsgas sowie In-situ-Röntgenpulverdiffraktometrie genutzt, um mit laborbasierten Methoden zeitaufgelöste Untersuchungen des Phasenbestandes, der Bildung aktiver Metalle und von Phasenumwandlungen abzubilden. Im Fokus bei diesen Untersuchungen standen Methanolkatalysatoren, für deren In-situ-Charakterisierung unter Betriebsbedingungen wertvolle Hinweise für eine optimierte Planung der Operando-Neutronenbeugungsexperimente gewonnen werden konnte. Zur optimalen Ausgestaltung und Neutronenkompatibilität des Neutronenprofilreaktors wurde der Projektpartner Reacnostics GmbH bezüglich der Reaktorplanung beraten. Hierdurch konnten die Erfordernisse der Neutronenbeugung (verwendete Materialien, Abmessungen, Heizvorrichtungen) berücksichtigt und die Wechselwirkung mit Primär- und Streuneutronen minimiert werden. Voruntersuchungen mit Neutronenbeugung wurden am Hochflussdiffraktometer D20 des Institut Laue-Langevin in Grenoble, Frankreich, durchgeführt und zeigten die grundsätzliche Eignung des Aufbaus des Reaktorbettes im Neutronenprofilreaktor. Operando-Untersuchungen, die die Aktivierung eines Katalaysators zur Ammoniakzersetzung sowie seine Funktion während des katalytischen Prozesses beinhalten, sind terminiert und werden das Potenzial des Neutronenprofilreaktors für das zeit- und ortsaufgelöste Studium heterogener Katalysatoren unter praxisnahen Bedingungen zeigen.