Trivalent Terbium: a new active ion for green and yellow emitting solid-state lasers (TiTAN)

Abstract

This project investigated Tb3+-doped solid-state lasers with the aim to identify the physical processes limiting their performance and developing strategies to overcome these limitations, enabling efficient laser operation in the visible spectral range. In Tb3+:LiYF4 (YLF), we demonstrated room-temperature laser operation at 544 nm, 582 nm, and 587 nm with record slope efficiencies of 67%, 22%, and 39%, respectively. Excited-state absorption (ESA) was identified to ultimately limit the room-temperature yellow laser efficiency in Tb:YLF to below 53%. Cryogenic operation at liquid nitrogen temperatures improved the ratio of emission to ESA cross sections, enabling a slope efficiency of 61% at 581 nm. Another limitation of Tb3+ lasers arises from their low transition cross sections, leading to low gain and weak pump absorption. While this is commonly addressed by increasing the doping concentration, upconversion quenching sets an upper limit to this approach. As a result, Tb(28%):YLF exhibits higher gain than Tb(55%):YLF and LiTbF4, despite weaker pump absorption. UV pumping relies on cross relaxation, which is found for Tb3+ concentrations exceeding 2%. Higher concentrations enable efficient UV-pumped cw laser operation in 3 mm short Tb(28%):LLF samples with optical efficiencies of 40% at 544 nm, comparable to blue pumping of 21 mm long samples. This approach also enabled the first UV laser-diode-pumped Tb3+ laser. At Tb3+ concentrations below 2%, cross-relaxation quenching of the 5D3 level is suppressed, promoting violet-blue fluorescence. The emission cross sections and gain spectra were determined for this regime. Cooling Tb:YLF below 130 K enabled the first demonstration of laser emission from the 5D3 level with laser output at 412.7 nm and 435.1 nm at pump-power-limited output powers of 150 mW and 20 mW and slope efficiencies of 29% and 17% in the violet and blue, respectively. Dieses Projekt untersuchte Tb3+-dotierte Festkörperlaser mit dem Ziel, die physikalischen Prozesse zu identifizieren, die deren Leistung begrenzen, und Strategien zu entwickeln, um diese Einschränkungen zu überwinden und effizienten Laserbetrieb im Sichtbaren zu ermöglichen. In Tb3+:LiYF4 (YLF) wurden bei Raumtemperatur Laser bei 544 nm, 582 nm und 587 nm mit differenziellen Wirkungsgraden von 67 %, 22 % und 39 % erreicht, die höchsten jemals realisierten Lasereffizienzen für dieses Laserion. Absorption aus angeregten Zuständen (ESA) wurde als der Hauptfaktor identifiziert, der die Effizienz gelber Laser in Tb:YLF bei Raumtemperatur begrenzt. Kryogener Betrieb bei 77 K verbesserte das Verhältnis von Emissions- zu ESA-Querschnitten und ermöglichte damit einen differenziellen Wirkungsgrad von 61% bei 581 nm. Eine weitere Einschränkung von Tb3+-Lasern ergibt sich aus ihren niedrigen Wirkungsquerschnitten, die zu geringer Verstärkung und schwacher Pumpabsorption führen. Dies wird üblicherweise durch eine Erhöhung der Dotierkonzentration kompensiert. In unseren Arbeiten wurde Upconversion-Quenching als limitierender Faktor für diesen Ansatz identifiziert. Daher wies Tb(28%):YLF trotz schwächerer Pumpabsorption eine höhere Verstärkung auf als die höher dotierten Tb(55%):YLF und LiTbF4. Optisches Pumpen von Tb3+ im UV-Bereich wird bei Tb3+-Konzentrationen oberhalb von 2% durch Kreuzrelaxation ermöglicht. Dies gestattete effizienten UV-gepumpten cw-Laserbetrieb in 3 mm kurzen Tb(28%):LLF (LiYF4)-Proben mit optischen Wirkungsgraden von 40% bei 544 nm, vergleichbar mit blau gepumpten 21 mm langen Proben. Mit diesem Ansatz wurde erstmals ein Tb3+-Laser realisiert, der mit einer UV-Laserdiode gepumpt wurde. Bei niedrigeren Tb3+-Konzentrationen ist das Kreuzrelaxations-Auslöschung des 5D3-Niveaus unterdrückt, was violett-blaue Fluoreszenz ermöglicht. Für dieses Regime wurden Emissionsquerschnitte und Verstärkungsspektren bestimmt. Durch Kühlung von Tb:YLF auf Temperaturen unter 130 K gelang erstmals der Nachweis von Laseremission aus dem 5D3-Niveau, was zu Lasertätigkeit bei 412,7 nm und 435,1 nm im blau-violetten Spektralbereich mit pumpleistungsbegrenzten Ausgangsleistungen von 150 mW bzw. 20 mW sowie differenziellen Wirkungsgraden von 29% im Violetten und 17% im Blauen führte.