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    In-situ transmission electron microscopy on high-temperature phase transitions of Ge-Sb-Te alloys
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Berlin, Katja
    Das Hochtemperaturverhalten beeinflusst viele verschiedene Prozesse von der Materialherstellung bis hin zur technologischen Anwendung. In-situ Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) bietet die Möglichkeit, die atomaren Prozesse während struktureller Phasenübergänge direkt und in Realzeit zu beobachten. In dieser Arbeit wurde in-situ TEM angewendet, um die Reversibilität des Schmelz- und Kristallisationsprozesses, sowie das anisotropen Sublimationsverhaltens von Ge-Sb-Te (GST) Dünnschichten zu untersuchen. Die gezielte Probenpräparation für die erfolgreiche Beobachtung der Hochtemperatur-Phasenübergänge wird hervorgehoben. Die notwendige Einkapselung für die Beobachtung der Flüssigphase unter Vakuumbedingungen und die erforderliche sauberer Oberfläche für den Sublimationsprozess werden detailliert beschrieben. Außerdem wird die Elektronenenergieverlustspektroskopie eingesetzt um die lokale chemische Zusammensetzung vor und nach den Übergängen zu bestimmen. Die Untersuchung der Grenzflächenstruktur und Dynamik sowohl beim Phasenübergang fest-flüssig als auch flüssig-fest zeigt Unterschiede zwischen den beiden Vorgängen. Die trigonale Phase von GST weist beim Schmelzen eine teilweise geordnete Übergangszone an der fest-flüssig-Grenzfläche auf, während ein solcher Zwischenzustand bei der Erstarrung nicht entsteht. Außerdem läuft der Schmelzvorgang zeitlich linear ab, während die Kristallisation durch eine Wurzelabhängigkeit von der Zeit mit überlagerter Start-Stopp-Bewegung beschrieben werden kann. Der Einfluss der Substrat-Grenzfläche wird diskutiert und die Oberflächenenergie von GST bestimmt. Die anisotrope Dynamik führt beim Phasenübergang fest-gasförmig der kubischen Phase von GST zur Ausbildung stabiler {111} Facetten. Dies erfolgt über die Bildung von Kinken und Stufen auf stabilen Terrassen. Die Keimbildungsrate und die bevorzugten Keimbildungsorte der Kinken wurden identifiziert und stimmen mit den Voraussagen des Terrassen-Stufen-Kinken Modells überein.
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    Precision spectroscopy with a frequency-comb-calibrated solar spectrograph
    (Freiburg : Universität Freiburg, 2015) Doerr, Hans-Peter
    The measurement of the velocity field of the plasma at the solar surface is a standard diagnostic tool in observational solar physics. Detailed information about the energy transport as well as on the stratification of temperature, pressure and magnetic fields in the solar atmosphere are encoded in Doppler shifts and in the precise shape of the spectral lines. The available instruments deliver data of excellent quality and precision. However, absolute wavelength calibration in solar spectroscopy was so far mostly limited to indirect methods and in general suffers from large systematic uncertainties of the order of 100 m/s. During the course of this thesis, a novel wavelength calibration system based on a laser frequency comb was deployed to the solar Vacuum Tower Telescope (VTT), Tenerife, with the goal of enabling highly accurate solar wavelength measurements at the level of 1 m/s on an absolute scale. The frequency comb was developed in a collaboration between the Kiepenheuer-Institute for Solar Physics, Freiburg, Germany and the Max Planck Institute for Quantum Optics, Garching, Germany. The efforts cumulated in the new prototype instrument LARS (Lars is an Absolute Reference Spectrograph) for solar precision spectroscopy which is in preliminary scientific operation since~2013. The instrument is based on the high-resolution echelle spectrograph of the VTT for which feed optics based on single-mode optical fibres were developed for this project. The setup routinely achieves an absolute calibration accuracy of 60 cm/s and a repeatability of 2.5 cm/s. An unprecedented repeatability of only 0.32 cm/s could be demonstrated with a differential calibration scheme. In combination with the high spectral resolving power of the spectrograph of 7x10^5 and virtually absent internal scattered light, LARS provides a spectral purity and fidelity that previously was the domain of Fourier-transform spectrometers only. The instrument therefore provides unique capabilities for precision spectroscopy of the Sun and laboratory light sources. The first scientific observations aimed at measuring the accurate wavelengths of selected solar Fraunhofer lines to characterise the so-called convective blue shift and its centre to limb variation. The convective blueshifts were derived with respect to laboratory wavelengths that were obtained from spectral lamps measured with the same instrument. The measurements agree with previous studies but provide a way higher accuracy. The data is only partially compatible with numerical simulations that were published recently. Further measurements were carried out to provide the absolute wavelengths of telluric O2 lines that are commonly used for wavelength calibration. With an accuracy of 1 m/s, these new measurements are two orders of magnitude better than existing data.
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    Electron tomography and microscopy on semiconductor heterostructures
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2016) Niehle, Michael
    Elektronentomographie erlaubt die dreidimensionale (3D) Charakterisierung von Kristalldefekten auf der Nanometerskala. Die Anwendung in der Forschung an epitaktischen Halbleiterheterostrukturen ist bisher nicht durchgesetzt worden, obwohl kleiner werdende Bauteile mit zunehmend dreidimensionaler Struktur entsprechende Untersuchungen verlangen, um die Beziehung von Struktur und physikalischen Eigenschaften in entsprechenden Materialsystemen zu verstehen. Die vorliegende Arbeit demonstriert die konsequente Anwendung der Elektronentomographie auf eine III-Sb basierte Laser- und eine 3D (In,Ga)N/GaN Nanosäulenheterostruktur. Die unerlässliche Zielpräparation von Proben mittels FIB-SEM-Zweistrahlmikroskops wird herausgestellt. Die kontrollierte Orientierung der Probe während der Präparation und die sorfältige Auswahl eines Abbildungsverfahrens im STEM werden detailliert beschrieben. Die umfassende räumliche Mikrostrukturanalyse einer antimonidbasierten Schichtstruktur folgt der Dimensionalität von Kristalldefekten. Die Facettierung und Lage einer Pore (3D Defekt), deren Auftreten in der MBE gewachsenen GaSb-Schicht untypisch ist, werden bestimmt. Das Zusammenspiel von anfänglich abgeschiedenen AlSb-Inseln auf dem Si-Substrat, der Ausbildung eines Fehlversetzungsnetzwerkes an der Grenzfläche der Heterostruktur (2D Defekt) und dem Auftreten von Durchstoßversetzungen wird mit Hilfe der Kombination tomographischer und komplementärer TEM-/STEM-Ergebnisse untersucht. Die räumliche Anordnung von Versetzungen (1D Defekte), die das ganze Schichtsystem durchziehen, wird mit Elektronentomographie offenbart. Die Wechselwirkung dieser Versetzungen mit Antiphasengrenzen und anderen Liniendefekten sind ein einzigartiges Ergebnis der Elektronentomographie. Abschließend sind Unterschiede im Indiumgehalt und in der Schichtdicke von (In,Ga)N-Einschlüssen auf verschiedenen Facetten schief aufgewachsener GaN-Nanosäulen einmalig per Elektronentomographie herausgearbeitet worden.
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    Epitaxial growth and characterization of GeTe and GeTe/Sb2Te3 superlattices
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2017) Wang, Rui Ning
    Die epitaktische Wachstum von GeTe Dünnschichten und Sb2Te3/GeTe Übergittern durch Molekularstrahlepitaxie wird auf drei verschiedenen Silizium Oberflächen gezeigt: Si(111)−(7×7), Si(111)−(√3×√3)R30°−Sb, und Si(111)−(1×1)−H. Mit Röntgenstrukturanalyse wird bewiesen, dass die epitaktische Beziehung der GeTe Schicht von der Oberflächepassievierung abhängig ist; auf einer passivierten Fläche können verdrehte Domänen unterdrückt sein. Dieses Verhalten ähnelt dem, welches bei 2D Materialien zu erwarten wäre, und wird auf die Schwäche der Resonanten ungebundenen Zustände zurückgeführt, die durch Peierls Verzerrung noch schwächer werden.
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    Growth of graphene/hexagonal boron nitride heterostructures using molecular beam epitaxy
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Nakhaie, Siamak
    Zweidimensionale (2D) Materialien bieten eine Vielzahl von neuartigen Eigenschaften und sind aussichtsreich Kandidaten für ein breites Spektrum an Anwendungen. Da hexagonales Bornitrid (h-BN) für eine Integration in Heterostrukturen mit anderen 2D Materialien geeignet ist, erweckte dieses in letzter Zeit großes Interesse. Insbesondere van-der-Waals-Heterostrukturen, welche h-BN und Graphen verbinden, weisen viele potenzielle Vorteile auf, verbleiben in ihrer großflächigen Herstellung von kontinuierlichen Filmen allerdings problematisch. Diese Dissertation stellt eine Untersuchung betreffend des Wachstums von h-BN und vertikalen Heterostrukturen von Graphen und h-BN auf Ni-Substraten durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) vor. Zuerst wurde das Wachstum von h-BN mittels elementarer B- und N-Quellen auf Ni als Wachstumssubstrat untersucht. Kristalline h-BN-Schichten konnten durch Raman-spektroskopie nachgewiesen werden. Wachstumsparameter für kontinuierliche und atomar dünne Schichten wurden erlangt. Das Keimbildungs- und Wachstumsverhalten so wie die strukturelle Güte von h-BN wurden mittels einer systemischen Veränderung der Wachstumstemperatur und -dauer untersucht. Die entsprechenden Beobachtungen wie der Änderungen der bevorzugten Keimbildungszentren, der Kristallgröße und der Bedeckung des h-BN wurden diskutiert. Ein Wachstum von großflächigen vertikalen h-BN/Graphen Heterostrukturen (h-BN auf Graphen) konnte mittels einem neuartigen, MBE-basierenden Verfahren demonstriert werden, welche es h-BN und Graphen jeweils erlaubt sich in der vorteilhaften Wachstumsumgebung, welche von Ni bereitgestellt wird, zu formen. In diesem Verfahren formt sich Graphen an der Schnittstelle von h-BN und Ni durch Präzipitation von zuvor in der Ni-Schicht eingebrachten C-Atomen. Schließlich konnte noch ein großflächiges Wachstum von Graphen/h-BN-Heterostrukturen (Graphen auf h-BN) durch das direkte abscheiden von C auf MBE-gewachsenen h-BN gezeigt werden.
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    Direct growth and characterization of graphene layers on insulating substrates
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2014) Schumann, Timo
    This thesis presents an investigation of graphene growth directly on insulating substrates. The graphene films are characterized using different techniques, including atomic force microscopy, Raman spectroscopy, and grazing-incidence X-ray diffraction. These allowed insight into the morphological, structural, and electrical properties of the graphene layers. Two different preparation methods were employed. The growth of epitaxial graphene on SiC(0001) by surface Si depletion is presented first. An important parameter in this type of growth is the surface steps present on the SiC substrate. We show that the initial SiC surface step configuration has little influence on the growth process, and the resulting graphene layers. The surface steps do impact the magneto-transport properties of graphene on SiC, which is investigated closely and can be explained by a schematic model. The structure of the epitaxial graphene layers is also analyzed, including precise measurements of the lattice constants. Additionally, the growth of graphene on the C-face of SiC is investigated. Graphene films were also synthesized directly on insulating substrates using molecular beam epitaxy. With the accurate deposition rates and sub-monolayer thickness control, MBE allows for fundamental studies of the growth process. We demonstrate graphene growth on two different substrates. The dependence of the morphology and structural quality of the graphene samples on the growth parameters is evaluated and discussed. We find that graphene films grown by MBE consist of nanocrystalline graphene domains with lateral dimensions exceeding 30 nm. The structural quality of the graphene layers improves with increasing substrate temperature during growth. Finally, we show that the nanocrystalline domains of the graphene films possess an epitaxial relation to either substrate, and attribute an observed contraction of the graphene lattice constant to the presence of point-defects within the film.
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    Advanced transmission electron microscopy investigation of nano-clustering in Gd-doped GaN
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2014) Wu, Mingjian
    The central goal of this dissertation is (1) to clarify the distribution of Gd atoms in GaN:Gd with Gd concentration in the range between 10^16–10^19 cm^-3 by means of advanced (scanning) transmission electron microscopy [(S)TEM]; and based on that, (2) to understand the mechanisms that control such distribution. We discuss in detail the application and limitations of (S)TEM imaging and analysis techniques and modeling methods dedicated to the study of embedded nano-clusters. Besides, two case studies of semiconductor material systems that contain apparently observable nano-clusters are considered. One is about intentionally grown InAs nano-clusters embedded in Si and the other study the formation and phase transformation of Bi-containing clusters in annealed GaAsBi epilayers. Finally, we are able to identify the occurrence of GdN clusters in GaN:Gd samples and to determine their atomic structure. Strain contrast imaging in conjunction with contrast simulation unambiguously identifies the occurrence of small, platelet-shaped GdN clusters. These clusters are nearly uniform in size with their broader face parallel to the GaN (0001) basal plane. The result is confirmed by dark-field STEM Z-contrast imaging. The strong local lattice distortion (displacement field) induced by the clusters is recorded by HRTEM images and quantitatively analyzed. By comparing the displacement fields which are analyzed experimentally with these fields that are derived from energetically favored models, we conclude that the clusters are bilayer GdN with platelet diameter of only few Gd atoms; their internal structure is close to rocksalt GdN. This atomic structure model enables our discussion about the energetics of the clusters. The results indicate that the driving force for the formation of observed platelet in specific size is a compromise between the gain in cohesive energy and the penalty from interfacial strain energy due to lattice mismatch between the GdN cluster and GaN host.
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    Terahertz quantum-cascade lasers for spectroscopic applications
    (Berlin : Technische Universität Berlin, 2018) Röben, Benjamin Malte; Grahn, Holger T.
    Terahertz (THz) quantum-cascade lasers (QCLs) are unipolar semiconductor heterostructure lasers that emit in the far-infrared spectral range. They are very attractive radiation sources for spectroscopy, since they are very compact and exhibit typical output powers of severalmWas well as linewidths in the MHz to kHz range. This thesis presents the development of methods to tailor the emission characteristics of THz QCLs and employ them for spectroscopy with highest resolution and sensitivity. In many cases, these spectroscopic applications require that the far-field distribution of the THz QCLs exhibits only a single lobe. However, multiple lobes in the far-field distribution of THz QCLs were experimentally observed, which were unambiguously attributed to the typically employed mounting geometry and to the cryogenic operation environment such as the optical window. Based on these results, a method to obtain a single-lobed far-field distribution is demonstrated. A critical requirement to employ a THz QCL for high-resolution spectroscopy of a single absorption or emission line is the precise control of its emission frequency. This long-standing problem is solved by a newly developed technique relying on the mechanical polishing of the front facet. A QCL fabricated in this manner allows for spectroscopy at a maximal resolution in the MHz to kHz range, but its accessible bandwidth is usually limited to a few GHz. In contrast, a newly developed method to utilize QCLs as sources for THz Fourier transform spectrometers enables highly sensitive spectroscopy over a significantly larger bandwidth of at least 72 GHz with a maximal resolution of typically 100 MHz. The application of QCLs as sources for THz Fourier transform spectroscopy leads to a signal-to-noise ratio and dynamic range that is substantially increased by a factor of 10 to 100 as compared to conventional sources. The results presented in this thesis pave the way to routinely employ THz QCLs for spectroscopic applications in the near future.
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    Ferromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2015) Hilse, Maria
    Das Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraht-Strukturen in einer Kern-Hülle-Geometrie. Diese wird mittels Molekularstrahlepitaxie unter der Verwendung von GaAs und Fe3Si ausgeführt. Im Zentrum der Arbeit steht die Frage, ob sich mit derartigen Strukturen Magnetisierungen senkrecht zum Substrat realisieren lassen. Eine solche Konfiguration der Magnetisierung innerhalb bestimmter Strukturen ist wünschenswert, denn sie bildet die Grundlage einiger zukunftsweisender spintronischer Bauteilkonzepte. Aufgrund der Formanisotropie dünner Schichten ist diese Konfiguration der Magnetisierung in planaren Strukturen nur mit erheblichem Aufwand zu bewerkstelligen. Bildet sich hingegen in den Nanodraht-Hüllen eine Stabmagnetisierung aus, so führt dies direkt zur gewünschten senkrechten Magnetisierung. Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Epitaxie-Prozess vorgestellt. Abhängig von den Wachstumsparametern können Hüllen mit glatten Seitenflachen, einer hohen Kristallordnung, ebenen Grenzflachen zum GaAs-Kern und epitaktischer Ausrichtung realisiert werden. Der zweite Teil behandelt die magnetischen Eigenschaften der Nanodrahte. Ensemble-Charakterisierungen sind hierbei in diesem Fall nicht geeignet. Einzeldraht-Messungen hingegen zeigen, dass sich in den Nanodraht-Hüllen wie erhofft eine Stabmagnetisierung ausbildet. Der dritte und letzte Teil dieser Dissertation umfasst die Einführung mehrerer zukunftsweisender Bauteilkonzepte, basierend auf den speziellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Nanodrahte. Dazu gehören dreidimensionale Speicherarchitekturen mit bislang unerreichten Speicherkapazitäten und zirkular polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden für einen enorm schnellen Spininformations-Transfer zur Intrachip-Kommunikation.
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    Epitaxial growth and ultrafast dynamics of GeSbTe alloys and GeTe/Sb2Te3 superlattices
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2017) Bragaglia, Valeria
    In dieser Arbeit wird das Wachstum von dünnen quasi-kristallinen Ge-Sb-Te (GST) Schichten mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert, die zu einer geordneten Konfiguration von intrinsischen Kristallgitterfehlstellen führen. Es wird gezeigt, wie es eine Strukturanalyse basierend auf Röntgenstrahlbeugungssimulationen, Dichtefunktionaltheorie und Transmissionselektronenmikroskopie ermöglicht, eine eindeutige Beurteilung der Kristallgitterlückenanordnung in den GST-Proben vorzunehmen. Das Verständnis für die Ordnungsprozesse der Gitterfehlstellen erlaubt eine gezielte Einstellung des Ordnungsgrades selbst, der mit der Zusammensetzung und der Kristallphase des Materials in Zusammenhang steht. Auf dieser Basis wurde ein Phasendiagramm mit verschiedenen Wachstumsfenstern für GST erstellt. Des Weiteren wird gezeigt, dass man eine hohe Ordnung der Gitterfehlstellen in GST auch durch Ausheizprozesse und anhand von Femtosekunden-gepulster Laserkristallisation von amorphem Material erhält, das zuvor auf einem als Kristallisationsgrundlage dienenden Substrat abgeschiedenen wurde. Diese Erkenntnis ist bemerkenswert, da sie zeigt, dass sich kristalline GST Schichten mit geordneten Kristallgitterlücken durch verschiedene Herstellungsprozesse realisieren lassen. Darüber hinaus wurde das Wachstum von GeTe/Sb2Te3 Übergittern durchgeführt, deren Struktur die von GST mit geordneten Gitterfehlstellen widerspiegelt. Die Möglichkeit den Grad der Gitterfehlstellenordung in GST gezielt zu manipulieren wurde mit einer Studie der Transporteigenschaften kombiniert. Die Anwendung von großflächigen Charakterisierungsmethoden wie XRD, Raman und IR-Spektroskopie, erlaubte die Bestimmung der Phase und des Fehlstellenordnungsgrades von GST und zeigte eindeutig, dass die Fehlstellenordnung für den Metall-Isolator-Übergang (MIT) verantwortlich ist. Insbesondere wird durch das Vergleichen von XRD-Messungen mit elektrischen Messungen gezeigt, dass der Übergang von isolierend zu leitend erfolgt, sobald eine Ordnung der Kristallgitterlücken einsetzt. Dieses Phänomen tritt in der kubischen Kristallphase auf, wenn Gitterfehlstellen in GST von einem ungeordneten in einen geordneten Zustand übergehen. Im zweiten Teil des Kapitels wird eine Kombination aus FIR- und Raman-Spektroskopie zur Untersuchung der Vibrationsmoden und des Ladungsträgerverhaltens in der amorphen und der kristallinen Phase angewendet, um Aktivierungsenergien für die Elektronenleitung, sowohl für die kubische, als auch für die trigonale Kristallphase von GST zu bestimmen. Hier ist es wichtig zu erwähnen, dass, in Übereinstimmung mit Ergebnissen aus anderen Untersuchungen, das Auftauchen eines MIT beim Übergang zwischen der ungeordneten und der geordneten kubischen Phase beobachtet wurde. Schlussendlich wurden verschiedene sogenannte Pump/Probe Technik, bei der man das Material mit dem Laser anregt und die Röntgenstrahlung oder Terahertz (THz)-spektroskopie als Sonde nutzt, angewandt. Dies dient um ultra-schnelle Dynamiken zu erfassen, die zum Verständnis der Umschaltmechanismen nötig sind. Die Empfindlichkeit der THz-Messungen hinsichtlich der Leitfähigkeit, sowohl in GST, als auch in GeTe/Sb2Te3 Übergittern zeigte, dass die nicht-thermische Natur der Übergitterumschaltprozesse mit Grenzflächeneffekten zusammenhängt und . Der Ablauf wird mit beeindruckender geringer Laser-Fluenz erreicht. Dieses Ergebnis stimmt mit Berichten aus der Literatur überein, in denen ein Kristall-zu Kristallwechsel von auf Übergittern basierenden Speicherzellen für effizienter gehalten wird als GST Schmelzen, was zu einen ultra-schwachen Energieverbrauch führt.