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- ItemGrowth of GaN nanowire ensembles in molecular beam epitaxy: Overcoming the limitations of their spontaneous formation(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Zettler, Johannes KristianDichte Ensembles aus GaN-Nanodrähten können in der Molekularstrahlepitaxie mithilfe eines selbstinduzierten Prozesses sowohl auf kristallinen als auch amorphen Substraten gezüchtet werden. Aufgrund der Natur selbstgesteuerter Prozesse ist dabei die Kontrolle über viele wichtige Ensembleparameter jedoch eingeschränkt. Die Arbeit adressiert genau diese Einschränkungen bei der Kristallzucht selbstinduzierter GaN-Nanodrähte. Konkret sind das Limitierungen bezüglich der Nanodraht-Durchmesser, die Nanodraht-Anzahl-/Flächendichte, der Koaleszenzgrad sowie die maximal realisierbare Wachstumstemperatur. Für jede dieser Einschränkungen werden Lösungen präsentiert, um die jeweilige Limitierung zu umgehen oder zu verschieben. Als Resultat wurde eine neue Klasse von GaN Nanodrähten mit bisher unerreichten strukturellen und optischen Eigenschaften geschaffen. Mithilfe eines Zwei-Schritt-Ansatzes, bei dem die Wachstumstemperatur während der Nukleationsphase erhöht wurde, konnte eine verbesserte Kontrolle über die Flächendichte, den Durchmesser und den Koaleszenzgrad der GaN-Nanodraht-Ensembles erreicht werden. Darüber hinaus werden Ansätze präsentiert, um die außerordentlich lange Inkubationszeit bei hohen Wachstumstemperaturen zu minimieren und damit wesentlich höhere Wachstumstemperaturen zu ermöglichen (bis zu 905°C). Die resulierenden GaN-Nanodraht-Ensembles weisen schmale exzitonische Übergänge mit sub-meV Linienbreiten auf, vergleichbar zu denen freistehender GaN-Schichten. Abschließend wurden Nanodrähte mit Durchmessern deutlich unterhalb von 10 nm fabriziert. Mithilfe eines Zersetzungsschrittes im Ultrahochvakuum direkt im Anschluss an die Wachstumsphase wurden reguläre Nanodraht-Ensembles verdünnt. Die resultierenden ultradünnen Nanodrähte weisen dielektrisches Confinement auf. Wir zeigen eine ausgeprägte exzitonische Emission von puren GaN-Nanodrähten mit Durchmessern bis hinab zu 6 nm.
- ItemGrowth of graphene/hexagonal boron nitride heterostructures using molecular beam epitaxy(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Nakhaie, SiamakZweidimensionale (2D) Materialien bieten eine Vielzahl von neuartigen Eigenschaften und sind aussichtsreich Kandidaten für ein breites Spektrum an Anwendungen. Da hexagonales Bornitrid (h-BN) für eine Integration in Heterostrukturen mit anderen 2D Materialien geeignet ist, erweckte dieses in letzter Zeit großes Interesse. Insbesondere van-der-Waals-Heterostrukturen, welche h-BN und Graphen verbinden, weisen viele potenzielle Vorteile auf, verbleiben in ihrer großflächigen Herstellung von kontinuierlichen Filmen allerdings problematisch. Diese Dissertation stellt eine Untersuchung betreffend des Wachstums von h-BN und vertikalen Heterostrukturen von Graphen und h-BN auf Ni-Substraten durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) vor. Zuerst wurde das Wachstum von h-BN mittels elementarer B- und N-Quellen auf Ni als Wachstumssubstrat untersucht. Kristalline h-BN-Schichten konnten durch Raman-spektroskopie nachgewiesen werden. Wachstumsparameter für kontinuierliche und atomar dünne Schichten wurden erlangt. Das Keimbildungs- und Wachstumsverhalten so wie die strukturelle Güte von h-BN wurden mittels einer systemischen Veränderung der Wachstumstemperatur und -dauer untersucht. Die entsprechenden Beobachtungen wie der Änderungen der bevorzugten Keimbildungszentren, der Kristallgröße und der Bedeckung des h-BN wurden diskutiert. Ein Wachstum von großflächigen vertikalen h-BN/Graphen Heterostrukturen (h-BN auf Graphen) konnte mittels einem neuartigen, MBE-basierenden Verfahren demonstriert werden, welche es h-BN und Graphen jeweils erlaubt sich in der vorteilhaften Wachstumsumgebung, welche von Ni bereitgestellt wird, zu formen. In diesem Verfahren formt sich Graphen an der Schnittstelle von h-BN und Ni durch Präzipitation von zuvor in der Ni-Schicht eingebrachten C-Atomen. Schließlich konnte noch ein großflächiges Wachstum von Graphen/h-BN-Heterostrukturen (Graphen auf h-BN) durch das direkte abscheiden von C auf MBE-gewachsenen h-BN gezeigt werden.
- ItemFabrication and characterization of graphene nanoribbons epitaxially grown on SiC(0001)(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Aranha Galves, LaurenEinzelschichten von Graphen-Nanobänders (GNRs) wurden auf SiC(0001)-Substraten mit zwei unterschiedlichen Fehlschnitten bei Temperaturen von 1410 bis 1460 °C synthetisiert. Das GNR-Wachstum lässt sich bei niedriger Stufenkantenhöhe am besten durch eine exponentielle Wachstumsrate, welche mit der Energiebarriere für die Ausdiffusion von Si korreliert ist. Anderseits wird bei Substraten mit höheren Stufenkanten eine nicht-exponentielle Rate beobachtet, was mit der Bildung von mehrlagigen Graphen an den Stufenkanten in Verbindung gebracht wird. Die Sauerstoffinterkalation von epitaktischen GNRs mittels Ausglühen an Luft von Bändern wird als nächstes untersucht, welche auf unterschiedlichen SiC-Substraten gewachsen wurden. Neben der Umwandlung von monolagigem zu zweilagigem Graphen in der Nähe der Stufenkanten von SiC, führt die Sauerstoffinterkalation zusätzlich zu der Bildung einer Oxidschicht auf den Terrassen des Substrats, was die zweilagigen GNRs elektrisch isoliert voneinander zurücklässt. Die elektrische Charakterisierung der zweilagigen GNRs zeigten dass die Bänder durch die Behandlung mit Sauerstoff elektrisch voneinander entkoppelt sind. Eine robuste Lochkonzentration von etwa 1x10¹³ cm-² und Mobilitäten von bis zu 700 cm²/(Vs) wurden für die GNRs mit einer typischen Breite von 100 nm bei Raumtemperatur gemessen. Wohl definierte Mesastrukturen gebildet mittels Elektronenstrahllithographie auf SiC-Substraten, wurde zuletzt untersucht. Die Charakterisierung des Ladungsträgertransports von GNRs die auf den Seitenwänden der strukturierten Terrassen gewachsen wurden, zeigt eine Mobilität im Bereich von 1000 bis 2000 cm²/(Vs), welche für verschiedene Strukturen auf der gesamten Probe homogen ist, was die Reproduzierbarkeit dieses Herstellungsverfahrens hervorhebt, sowie dessen Potential für die Implementierung in zukünftigen Technologien, welche auf epitaktischgewachsenene GNRs basieren.
- ItemGrowth and properties of GaAs/(In,Ga)As core-shell nanowire arrays on Si(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Küpers, HannoDiese Arbeit präsentiert Untersuchungen zum Wachstum von GaAs Nanodrähten (NWs) und (In,Ga)As Hüllen mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) mit sekundärem Fokus auf den optischen Eigenschaften solcher Kern-Hülle Strukturen. Das ortsselektive Wachstum von GaAs NWs auf mit Oxidmasken beschichteten Si Substraten wird untersucht, wobei der entscheidende Einfluss der Oberflächenpreparation auf die vertikale Ausbeute von NW Feldern aufgedeckt wird. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein zweistufiger Wachstumprozess präsentiert der es ermöglicht NWs mit dünner und gerade Morphologie zu erhalten ohne die vertikale Ausbeute zu verringern. Für die detaillierte Beschreibung der NW Form wird ein Wachstumsmo- dell entwickelt, das die Einflüsse der Veränderung der Tropfen Größe während des Wachstums sowie direktes des Wachstums auf den NW Seitenwänden umfassend beschreibt. Dieses Wachstumsmodell wird benutzt für die Vorhersage der NW Form über einen großen Parameterraum um geeignete Bedingungen für die Realisierung von erwünschten NW Formen und Dimensionen zu finden. Ausgehend von diesen NW Feldern werden die optimalen Parameter für das Wachstum von (In,Ga)As Hüllen untersucht und wir zeigen, dass die Anordnung der Materialquellen im MBE System die Materialqualität entscheidend beeinflusst. Die dreidimensionale Struktur der NWs in Kombination mit der Substratrotation und der Richtungsabhängigkeit der Materialflüsse in MBE resultieren in unterschiedlichen Flusssequenzen auf der NW Seitenfacette welche die Wachstumsdynamik und infolgedessen die Punktde- fektdichte bestimmen. An Proben mit optimaler (In,Ga)As Hülle und äußerer GaAs Hülle zeigen wir, dass thermionische Emission mit anschließender nichtstrahlender Rekombination auf der Oberfläche zu einem starken thermischen Verlöschen der Lumineszenz Intensität führt, welches durch das Hinzufügen einer AlAs Barrierenhülle zur äußeren Hüllenstruktur erfolgreich unterdrückt werden kann. Abschließend wird ein Prozess präsentiert der das ex-situ Tempern von NWs bei hohen Temperaturen ermöglicht, was in der Reduzierung von Inhomogenitäten in den (In,Ga)As Hüllenquantentöpfen führt und in beispiellosen optischen Eigenschaften resultiert.
- ItemIn-situ transmission electron microscopy on high-temperature phase transitions of Ge-Sb-Te alloys(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Berlin, KatjaDas Hochtemperaturverhalten beeinflusst viele verschiedene Prozesse von der Materialherstellung bis hin zur technologischen Anwendung. In-situ Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) bietet die Möglichkeit, die atomaren Prozesse während struktureller Phasenübergänge direkt und in Realzeit zu beobachten. In dieser Arbeit wurde in-situ TEM angewendet, um die Reversibilität des Schmelz- und Kristallisationsprozesses, sowie das anisotropen Sublimationsverhaltens von Ge-Sb-Te (GST) Dünnschichten zu untersuchen. Die gezielte Probenpräparation für die erfolgreiche Beobachtung der Hochtemperatur-Phasenübergänge wird hervorgehoben. Die notwendige Einkapselung für die Beobachtung der Flüssigphase unter Vakuumbedingungen und die erforderliche sauberer Oberfläche für den Sublimationsprozess werden detailliert beschrieben. Außerdem wird die Elektronenenergieverlustspektroskopie eingesetzt um die lokale chemische Zusammensetzung vor und nach den Übergängen zu bestimmen. Die Untersuchung der Grenzflächenstruktur und Dynamik sowohl beim Phasenübergang fest-flüssig als auch flüssig-fest zeigt Unterschiede zwischen den beiden Vorgängen. Die trigonale Phase von GST weist beim Schmelzen eine teilweise geordnete Übergangszone an der fest-flüssig-Grenzfläche auf, während ein solcher Zwischenzustand bei der Erstarrung nicht entsteht. Außerdem läuft der Schmelzvorgang zeitlich linear ab, während die Kristallisation durch eine Wurzelabhängigkeit von der Zeit mit überlagerter Start-Stopp-Bewegung beschrieben werden kann. Der Einfluss der Substrat-Grenzfläche wird diskutiert und die Oberflächenenergie von GST bestimmt. Die anisotrope Dynamik führt beim Phasenübergang fest-gasförmig der kubischen Phase von GST zur Ausbildung stabiler {111} Facetten. Dies erfolgt über die Bildung von Kinken und Stufen auf stabilen Terrassen. Die Keimbildungsrate und die bevorzugten Keimbildungsorte der Kinken wurden identifiziert und stimmen mit den Voraussagen des Terrassen-Stufen-Kinken Modells überein.
- ItemTerahertz quantum-cascade lasers for spectroscopic applications(Berlin : Technische Universität Berlin, 2018) Röben, Benjamin Malte; Grahn, Holger T.Terahertz (THz) quantum-cascade lasers (QCLs) are unipolar semiconductor heterostructure lasers that emit in the far-infrared spectral range. They are very attractive radiation sources for spectroscopy, since they are very compact and exhibit typical output powers of severalmWas well as linewidths in the MHz to kHz range. This thesis presents the development of methods to tailor the emission characteristics of THz QCLs and employ them for spectroscopy with highest resolution and sensitivity. In many cases, these spectroscopic applications require that the far-field distribution of the THz QCLs exhibits only a single lobe. However, multiple lobes in the far-field distribution of THz QCLs were experimentally observed, which were unambiguously attributed to the typically employed mounting geometry and to the cryogenic operation environment such as the optical window. Based on these results, a method to obtain a single-lobed far-field distribution is demonstrated. A critical requirement to employ a THz QCL for high-resolution spectroscopy of a single absorption or emission line is the precise control of its emission frequency. This long-standing problem is solved by a newly developed technique relying on the mechanical polishing of the front facet. A QCL fabricated in this manner allows for spectroscopy at a maximal resolution in the MHz to kHz range, but its accessible bandwidth is usually limited to a few GHz. In contrast, a newly developed method to utilize QCLs as sources for THz Fourier transform spectrometers enables highly sensitive spectroscopy over a significantly larger bandwidth of at least 72 GHz with a maximal resolution of typically 100 MHz. The application of QCLs as sources for THz Fourier transform spectroscopy leads to a signal-to-noise ratio and dynamic range that is substantially increased by a factor of 10 to 100 as compared to conventional sources. The results presented in this thesis pave the way to routinely employ THz QCLs for spectroscopic applications in the near future.
- ItemStructure and dynamics of microcavity exciton-polaritons in acoustic square lattices(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Buller, JakovExziton-Polaritonen in Mikrokavitäten sind Quasi-Teilchen, die unter bestimmten physikalischen Konditionen kondensieren und damit in einen energetisch gleichen, gemeinsamen makroskopischen Quantenzustand (MQZ) übergehen können. Exziton-Polariton-Kondensate können mithilfe von akustischen Oberflächenwellen moduliert werden, um ihre Eigenschaften zu verändern. Dies ist insbesondere von großer Relevanz für zukünftige Anwendungen. In dieser Arbeit wurden die Struktur sowie die Dynamik der Exziton-Polariton-Kondensate in den durch die akustischen Oberflächenwellen erzeugten quadratischen Gittern untersucht. Es wurde dazu die Wellenfunktion der Exziton-Polariton-Kondensate im Rahmen der spektroskopischen und zeitaufgelösten Messungen im Orts- und Impulsraum abgebildet. Die MQZ wurden in einer optisch-parametrischen Oszillatorkonfiguration resonant angeregt. Die spektroskopischen Messungen zeigten, dass Exziton-Polariton-Kondensate in akustischen quadratischen Gittern aus unterschiedlichen MQZ, nämlich aus einem zwei-dimensionalen Gap-Soliton (2D GS) umgeben von mehreren ein-dimensionalen MQZ, und einem inkohärenten Strahlungshintergrund zusammengesetzt sind. Im Rahmen der zeitaufgelösten Experimente wurde die Dynamik der Wellenfunktion des 2D GS untersucht. Die zeitaufgelösten Ergebnisse zeigten, dass sowohl die Intensität der von dem 2D GS emittierten Photolumineszenz (PL) als auch die Kohärenzlänge des 2D GS zeitlich oszillieren. Die Intensität der PL und die Kohärenzlänge hängen von der Anregungsleistung, der Größe des Laserspots sowie von der relativen Position des akustischen Gitters und dem Laserspot ab. Im Ausblick dieser Arbeit wurde theoretisch die Anregung von Tamm-Plasmon/Exziton- Polaritonen (TPEP) sowie deren Modulation mithilfe von akustischen Oberflächenwellen diskutiert. TPEP entstehen durch die Superposition der in der Grenzschicht zwischen Mikrokavität und Metall angeregten Tamm-Plasmonen und den in der Mikrokavität erzeugten Exziton-Polaritonen.
- ItemRecombination dynamics in (In,Ga)N/GaN heterostructures: Influence of localization and crystal polarity(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Feix, Felix Ihbo; Riechert, Henning; Benson, Oliver; O'Reilly, Eoin(In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das Verständnis über den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN Quantengräben (QG) unvollständig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhängige stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. Zusätzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N µ-Drähte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Übergitter aus. Während wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-Intensität in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, räumlich getrennten Elektronen und Löchern hin. Für einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die Schätzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer Diffusionslänge erschwert. Um nützliche Rekombinationsparameter und Diffusivitäten für die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhängigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den Nanodrähten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Übergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das Verhältnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird.