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- ItemGrowth of GaN nanowire ensembles in molecular beam epitaxy: Overcoming the limitations of their spontaneous formation(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Zettler, Johannes KristianDichte Ensembles aus GaN-Nanodrähten können in der Molekularstrahlepitaxie mithilfe eines selbstinduzierten Prozesses sowohl auf kristallinen als auch amorphen Substraten gezüchtet werden. Aufgrund der Natur selbstgesteuerter Prozesse ist dabei die Kontrolle über viele wichtige Ensembleparameter jedoch eingeschränkt. Die Arbeit adressiert genau diese Einschränkungen bei der Kristallzucht selbstinduzierter GaN-Nanodrähte. Konkret sind das Limitierungen bezüglich der Nanodraht-Durchmesser, die Nanodraht-Anzahl-/Flächendichte, der Koaleszenzgrad sowie die maximal realisierbare Wachstumstemperatur. Für jede dieser Einschränkungen werden Lösungen präsentiert, um die jeweilige Limitierung zu umgehen oder zu verschieben. Als Resultat wurde eine neue Klasse von GaN Nanodrähten mit bisher unerreichten strukturellen und optischen Eigenschaften geschaffen. Mithilfe eines Zwei-Schritt-Ansatzes, bei dem die Wachstumstemperatur während der Nukleationsphase erhöht wurde, konnte eine verbesserte Kontrolle über die Flächendichte, den Durchmesser und den Koaleszenzgrad der GaN-Nanodraht-Ensembles erreicht werden. Darüber hinaus werden Ansätze präsentiert, um die außerordentlich lange Inkubationszeit bei hohen Wachstumstemperaturen zu minimieren und damit wesentlich höhere Wachstumstemperaturen zu ermöglichen (bis zu 905°C). Die resulierenden GaN-Nanodraht-Ensembles weisen schmale exzitonische Übergänge mit sub-meV Linienbreiten auf, vergleichbar zu denen freistehender GaN-Schichten. Abschließend wurden Nanodrähte mit Durchmessern deutlich unterhalb von 10 nm fabriziert. Mithilfe eines Zersetzungsschrittes im Ultrahochvakuum direkt im Anschluss an die Wachstumsphase wurden reguläre Nanodraht-Ensembles verdünnt. Die resultierenden ultradünnen Nanodrähte weisen dielektrisches Confinement auf. Wir zeigen eine ausgeprägte exzitonische Emission von puren GaN-Nanodrähten mit Durchmessern bis hinab zu 6 nm.
- ItemGrowth and properties of GaAs/(In,Ga)As core-shell nanowire arrays on Si(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Küpers, HannoDiese Arbeit präsentiert Untersuchungen zum Wachstum von GaAs Nanodrähten (NWs) und (In,Ga)As Hüllen mittels Molekularstrahlepitaxie (MBE) mit sekundärem Fokus auf den optischen Eigenschaften solcher Kern-Hülle Strukturen. Das ortsselektive Wachstum von GaAs NWs auf mit Oxidmasken beschichteten Si Substraten wird untersucht, wobei der entscheidende Einfluss der Oberflächenpreparation auf die vertikale Ausbeute von NW Feldern aufgedeckt wird. Basierend auf diesen Ergebnissen wird ein zweistufiger Wachstumprozess präsentiert der es ermöglicht NWs mit dünner und gerade Morphologie zu erhalten ohne die vertikale Ausbeute zu verringern. Für die detaillierte Beschreibung der NW Form wird ein Wachstumsmo- dell entwickelt, das die Einflüsse der Veränderung der Tropfen Größe während des Wachstums sowie direktes des Wachstums auf den NW Seitenwänden umfassend beschreibt. Dieses Wachstumsmodell wird benutzt für die Vorhersage der NW Form über einen großen Parameterraum um geeignete Bedingungen für die Realisierung von erwünschten NW Formen und Dimensionen zu finden. Ausgehend von diesen NW Feldern werden die optimalen Parameter für das Wachstum von (In,Ga)As Hüllen untersucht und wir zeigen, dass die Anordnung der Materialquellen im MBE System die Materialqualität entscheidend beeinflusst. Die dreidimensionale Struktur der NWs in Kombination mit der Substratrotation und der Richtungsabhängigkeit der Materialflüsse in MBE resultieren in unterschiedlichen Flusssequenzen auf der NW Seitenfacette welche die Wachstumsdynamik und infolgedessen die Punktde- fektdichte bestimmen. An Proben mit optimaler (In,Ga)As Hülle und äußerer GaAs Hülle zeigen wir, dass thermionische Emission mit anschließender nichtstrahlender Rekombination auf der Oberfläche zu einem starken thermischen Verlöschen der Lumineszenz Intensität führt, welches durch das Hinzufügen einer AlAs Barrierenhülle zur äußeren Hüllenstruktur erfolgreich unterdrückt werden kann. Abschließend wird ein Prozess präsentiert der das ex-situ Tempern von NWs bei hohen Temperaturen ermöglicht, was in der Reduzierung von Inhomogenitäten in den (In,Ga)As Hüllenquantentöpfen führt und in beispiellosen optischen Eigenschaften resultiert.
- ItemWachstum und Charakterisierung von Seltenerdoxiden und Magnesiumoxid auf Galliumarsenid-Substraten(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2015) Hentschel, ThomasDie Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger in einem Halbleiter gilt als Grundvoraussetzung zur Realisierung spintronischer Bauelemente. Einen möglichen Ansatz zu deren Realisierung stellen Ferromagnet/Halbleiter(FM/HL)-Hybridstrukturen dar, deren Herstellung jedoch mit einigen Schwierigkeiten verbunden ist. Durch die Vermischung des ferromagnetischen Materials mit dem Halbleiter werden die elektronischen Eigenschaften der Hybridstruktur verändert und die Spininjektionseffizienz stark verringert. Durch das gezielte Einfügen einer dünnen Oxidschicht in den FM/HL-Grenzübergang kann die Diffusion unterdrückt, die Kristallqualität verbessert und die Effizienz der Struktur erhöht werden. Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner Oxidschichten, hergestellt mittels Molekularstrahlepitaxie. Zwei Seltenerdoxide, La2O3 und Lu2O3, werden auf GaAs-Substraten gewachsen und die Kristallqualität der Schichten miteinander verglichen. Mit der Heusler-Legierung Co2FeSi als Injektorschicht wird eine FM/Oxid/HL-Hybridstruktur auf Basis einer La2O3/GaAs(111)B-Struktur realisiert und magnetisch und elektrisch charakterisiert. Ein häufig verwendetes Barrierenmaterial in FM/HL-Hybridstrukturen ist Magnesiumoxid (MgO). In dieser Arbeit werden dünne MgO-Schichten auf GaAs(001) an der PHARAO-Wachstumsanlage am BESSY II erzeugt. Dies geschieht durch getrenntes Verdampfen von metallischem Mg bzw. Einleiten von molekularem Sauerstoff in die Wachstumskammer. Um die Oxidation des Halbleitersubstrats zu verhindern, wird vor dem MgO-Wachstum eine dünne Mg-Schicht abgeschieden. Abhängig von der Dicke dieser Schicht sind zwei in-plane-Orientierungen des MgO relativ zum GaAs kontrolliert einstellbar. Darüber hinaus werden Hybridstrukturen mit Eisen Fe als Injektorschicht und schrittweise erhöhter MgO-Schichtdicke gewachsen. Die Eindiffusion von Fe in das GaAs-Substrat nimmt mit zunehmender MgO-Schichtdicke um mehrere Größenordnungen ab.
- ItemFerromagnet-Halbleiter-Nanodrahtstrukturen(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2015) Hilse, MariaDas Thema dieser Arbeit ist die Synthese von Ferromagnet-Halbleiter-Nanodraht-Strukturen in einer Kern-Hülle-Geometrie. Diese wird mittels Molekularstrahlepitaxie unter der Verwendung von GaAs und Fe3Si ausgeführt. Im Zentrum der Arbeit steht die Frage, ob sich mit derartigen Strukturen Magnetisierungen senkrecht zum Substrat realisieren lassen. Eine solche Konfiguration der Magnetisierung innerhalb bestimmter Strukturen ist wünschenswert, denn sie bildet die Grundlage einiger zukunftsweisender spintronischer Bauteilkonzepte. Aufgrund der Formanisotropie dünner Schichten ist diese Konfiguration der Magnetisierung in planaren Strukturen nur mit erheblichem Aufwand zu bewerkstelligen. Bildet sich hingegen in den Nanodraht-Hüllen eine Stabmagnetisierung aus, so führt dies direkt zur gewünschten senkrechten Magnetisierung. Im ersten Teil dieser Arbeit wird der Epitaxie-Prozess vorgestellt. Abhängig von den Wachstumsparametern können Hüllen mit glatten Seitenflachen, einer hohen Kristallordnung, ebenen Grenzflachen zum GaAs-Kern und epitaktischer Ausrichtung realisiert werden. Der zweite Teil behandelt die magnetischen Eigenschaften der Nanodrahte. Ensemble-Charakterisierungen sind hierbei in diesem Fall nicht geeignet. Einzeldraht-Messungen hingegen zeigen, dass sich in den Nanodraht-Hüllen wie erhofft eine Stabmagnetisierung ausbildet. Der dritte und letzte Teil dieser Dissertation umfasst die Einführung mehrerer zukunftsweisender Bauteilkonzepte, basierend auf den speziellen magnetischen Eigenschaften der hier vorgestellten Nanodrahte. Dazu gehören dreidimensionale Speicherarchitekturen mit bislang unerreichten Speicherkapazitäten und zirkular polarisiertes Licht emittierende Leuchtdioden für einen enorm schnellen Spininformations-Transfer zur Intrachip-Kommunikation.
- ItemEpitaxial growth of Ge-Sb-Te based phase change materials(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2013) Perumal , KarthickGe-Sb-Te basierte Phasenwechselmaterialen sind vielersprechende Kandidaten für die Anwendung in optischen und elektrischen nicht-flüchtigen Speicheranwendungen. Diese Materialien können mit Hilfe von elektrischen oder optischen Pulsen reversibel zwischen der kristallinen und amorphen Struktur geschaltet werden. Diese stukturellen Phasen zeigen einen großen Unterschied in ihren elektronischen Eigenschaften, der sich in einer starken Änderung der optischen Reflektivität und des elektrischen Widerstands zeigt.Diese Studie befasst sich mit epitaktischem Wachstum und Analyse der epitaktischen Schichten. Der erste Teil der Arbiet befasst sich mir dem epitaktischen Wachstum von GeTe. Dünne GeTe Schichten wurden auf Si(111) und Si(001) Substraten mit einer Gitterfehlanpassung von 10.8% präpariert. Auf beiden Substraten bildet sich in der GeTe Schicht die [111] Oberflächenfacette parallel zur Si(001) und Si(111) Oberfläche aus. Während des inertialen Wachstums findet eine Phasentransformation von amorph zu kristallin statt. Diese Phasentransformation wurde mittels azimuthaler in-situ Beugung hochenergetischer Elektronen sowie in-situ Röntgenbeugung unter streifendem Einfall untersucht. Der zweite Teil der Arbeit wird die Epitaxie sowie die strukturelle Charakterisierung dünner Sb2Te3 Schichten dargestellt. Der dritte Teil umfasst die Epitaxie terniärer Ge-Sb-Te Schichten . Zum Wachstum wurden sowohl die Substrattemperatur als auch die Ge, Sb und Te Flüsse variiert. Es wird gezeigt, dass die Komposition der Schicht stark von der Wachtumstemperatur abhängt und nur entlang der pseudibinären Verbindungslinie von GeTe-Sb2Te3 variiert. Zur Kontrolle des Wachstums wurde dabei die in-situ Quadrupol Massenspektroskopie verwendet. Es zeigen sich diverse inkommensurate Beugungsmaxima entlang der [111] Oberflächennormalen der Schichten, anhand derer die Ausbildung einer Lehrstellen Ordnung in Form einer Überstruktur diskutiert wird.
- ItemGrowth kinetics, thermodynamics, and phase formation of group-III and IV oxides during molecular beam epitaxy(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2017) Vogt, PatrickDie vorliegende Arbeit präsentiert eine erste umfassende Wachstumsstudie, und erste quantitative Wachstumsmodelle, von Gruppe-III und IV Oxiden synthetisiert mit sauerstoffplasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (MBE). Diese entwickelten Modelle beinhalten kinetische und thermodynamische Effekte. Die erworbenen Erkenntnisse sind auf fundamentale Wachstumsprozesse in anderen Syntheseverfahren übertragbar, wie zum Beispiel der Laserdeposition oder metallorganische Gasphasenepitaxie. Die Wachstumsraten und Desorptionsraten werden in-situ mit Laser-Reflektometrie bzw. Quadrupol-Massenspektrometrie (QMS) bestimmt. Es werden die transparenten halbleitenden Oxide Ga2O3, In2O3 und SnO2 untersucht. Es ist bekannt, dass sich das Wachstum von Gruppe-III und IV Oxiden, aufgrund der Existenz von Suboxiden, fundamental von anderen halbleitenden Materialien unterscheidet. Es stellt sich heraus, dass die Wachstumsrate der untersuchten binären Oxide durch die Formierung und Desorption von Suboxiden flussstöchiometrisch und thermisch limitiert ist. Es werden die Suboxide Ga2O für Ga2O3, In2O für In2O3 und SnO für SnO2 identifiziert. Ein Suboxid ist ein untergeordneter Oxidationszustand, und es wird gezeigt, dass die untersuchten Oxide über einen Zwei-Stufen-Prozess gebildet werden: vom Metall zum Suboxid, und weiterer Oxidation vom Suboxid zum thermodynamisch stabilen festen Metalloxid. Dieser Zwei-Stufen-Prozess ist die Basis für die Entwicklung eines ersten quantitativen, semiempirschen MBE-Wachstumsmodells für binare Oxide die Suboxide besitzen. Dieses Model beschreibt und erklärt die gemessenen Wachstumsraten und Desorptionsraten. Es wird die Kinetik und Thermodynamik des ternären Oxidsystems (InxGa1−x)2O3 untersucht. Die gemittelten Einbauraten von In und Ga in ein makroskopisches Volumen von (InxGa1−x)2O3 Dünnschichten werden ex-situ mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie gemessen. Diese Einbauraten werden systematisch analysiert und im Rahmen kinetischer und thermodynamischer Grenzen beschrieben. Es wird gezeigt, dass Ga den In-Einbau in (InxGa1−x)2O3 aufgrund seiner stabileren Ga–O Bindungen thermodynamisch verhindert. In diesen Zusammenhang wird ein neuer katalytisch-tensidischer Effekt des In auf den Einbau von Ga gefunden. Eine Folge dieses katalytisch-tensidischen Effektes ist die Formierung der thermodynamisch, metastabilen hexagonalen Ga2O3 phase mit sehr hoher Kristallqualität. Ein thermodynamisch induziertes, kinetisches Wachstumsmodel für (InxGa1−x)2O3 wird entwickelt, mit dem sich alle makroskopischen Metall-Einbauraten und Desorptionsraten vorhersagen lassen. Mögliche (InxGa1−x)2O3 Strukturen gewachsen mit MBE werden mittels Röntgenkristallographie bestimmt. Mit Hilfe der Röntgenstrukturanalyse wird ein erster makroskopischer Ansatz zur Bestimmung der mikroskopischen In Konzentration X in möglichen (InXGa1−X)2O3 Phasen hergeleitet. Es werden Löslichkeitsgrenzen von In bzw. Ga in monoklinem und kubischem (InXGa1−X)2O3 bestimmt.
- ItemGrowth of graphene/hexagonal boron nitride heterostructures using molecular beam epitaxy(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Nakhaie, SiamakZweidimensionale (2D) Materialien bieten eine Vielzahl von neuartigen Eigenschaften und sind aussichtsreich Kandidaten für ein breites Spektrum an Anwendungen. Da hexagonales Bornitrid (h-BN) für eine Integration in Heterostrukturen mit anderen 2D Materialien geeignet ist, erweckte dieses in letzter Zeit großes Interesse. Insbesondere van-der-Waals-Heterostrukturen, welche h-BN und Graphen verbinden, weisen viele potenzielle Vorteile auf, verbleiben in ihrer großflächigen Herstellung von kontinuierlichen Filmen allerdings problematisch. Diese Dissertation stellt eine Untersuchung betreffend des Wachstums von h-BN und vertikalen Heterostrukturen von Graphen und h-BN auf Ni-Substraten durch Molekularstrahlepitaxie (MBE) vor. Zuerst wurde das Wachstum von h-BN mittels elementarer B- und N-Quellen auf Ni als Wachstumssubstrat untersucht. Kristalline h-BN-Schichten konnten durch Raman-spektroskopie nachgewiesen werden. Wachstumsparameter für kontinuierliche und atomar dünne Schichten wurden erlangt. Das Keimbildungs- und Wachstumsverhalten so wie die strukturelle Güte von h-BN wurden mittels einer systemischen Veränderung der Wachstumstemperatur und -dauer untersucht. Die entsprechenden Beobachtungen wie der Änderungen der bevorzugten Keimbildungszentren, der Kristallgröße und der Bedeckung des h-BN wurden diskutiert. Ein Wachstum von großflächigen vertikalen h-BN/Graphen Heterostrukturen (h-BN auf Graphen) konnte mittels einem neuartigen, MBE-basierenden Verfahren demonstriert werden, welche es h-BN und Graphen jeweils erlaubt sich in der vorteilhaften Wachstumsumgebung, welche von Ni bereitgestellt wird, zu formen. In diesem Verfahren formt sich Graphen an der Schnittstelle von h-BN und Ni durch Präzipitation von zuvor in der Ni-Schicht eingebrachten C-Atomen. Schließlich konnte noch ein großflächiges Wachstum von Graphen/h-BN-Heterostrukturen (Graphen auf h-BN) durch das direkte abscheiden von C auf MBE-gewachsenen h-BN gezeigt werden.
- ItemDirect growth and characterization of graphene layers on insulating substrates(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2014) Schumann, TimoThis thesis presents an investigation of graphene growth directly on insulating substrates. The graphene films are characterized using different techniques, including atomic force microscopy, Raman spectroscopy, and grazing-incidence X-ray diffraction. These allowed insight into the morphological, structural, and electrical properties of the graphene layers. Two different preparation methods were employed. The growth of epitaxial graphene on SiC(0001) by surface Si depletion is presented first. An important parameter in this type of growth is the surface steps present on the SiC substrate. We show that the initial SiC surface step configuration has little influence on the growth process, and the resulting graphene layers. The surface steps do impact the magneto-transport properties of graphene on SiC, which is investigated closely and can be explained by a schematic model. The structure of the epitaxial graphene layers is also analyzed, including precise measurements of the lattice constants. Additionally, the growth of graphene on the C-face of SiC is investigated. Graphene films were also synthesized directly on insulating substrates using molecular beam epitaxy. With the accurate deposition rates and sub-monolayer thickness control, MBE allows for fundamental studies of the growth process. We demonstrate graphene growth on two different substrates. The dependence of the morphology and structural quality of the graphene samples on the growth parameters is evaluated and discussed. We find that graphene films grown by MBE consist of nanocrystalline graphene domains with lateral dimensions exceeding 30 nm. The structural quality of the graphene layers improves with increasing substrate temperature during growth. Finally, we show that the nanocrystalline domains of the graphene films possess an epitaxial relation to either substrate, and attribute an observed contraction of the graphene lattice constant to the presence of point-defects within the film.
- ItemControl of the emission wavelength of gallium nitride-based nanowire light-emitting diodes(Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2013) Wölz, MartinHalbleiter-Nanosäulen (auch -Nanodrähte) werden als Baustein für Leuchtdioden (LEDs) untersucht. Herkömmliche LEDs aus Galliumnitrid (GaN) bestehen aus mehreren Kristallschichten auf einkristallinen Substraten. Ihr Leistungsvermögen wird durch Gitterfehlpassung und dadurch hervorgerufene Verspannung, piezoelektrische Felder und Kristallfehler beschränkt. GaN-Nanosäulen können ohne Kristallfehler auf Fremdsubstraten gezüchtet werden. Verspannung wird in Nanosäulen elastisch an der Oberfläche abgebaut, dadurch werden Kristallfehler und piezoelektrische Felder reduziert. In dieser Arbeit wurden GaN-Nanosäulen durch Molukularstrahlepitaxie katalysatorfrei gezüchtet. Eine Machbarkeitsstudie über das Kristallwachstum von Halbleiter-Nanosäulen auf Metall zeigt, dass GaN-Nanosäulen in hoher Kristallqualität ohne einkristallines Substrat epitaktisch auf Titanschichten gezüchtet werden können. Für das Wachstum axialer (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen in Nanosäulen wurden quantitative Modelle entwickelt. Die erfolgreiche Herstellung von Nanosäulen-LEDs auf Silizium-Wafern zeigt, dass dadurch eine Kontrolle der Emissionswellenlänge erreicht wird. Die Gitterverspannung der Heterostrukturen in Nanosäulen ist ungleichmäßig aufgrund des Spannungsabbaus an den Seitenwänden. Das katalysatorfreie Zuchtverfahren führt zu weiteren statistischen Schwankungen der Nanosäulendurchmesser und der Abschnittlängen. Die entstandene Zusammensetzung und Verspannung des (In,Ga)N-Mischkristalls wird durch Röntgenbeugung und resonant angeregte Ramanspektroskopie ermittelt. Infolge der Ungleichmäßigkeiten erfordert die Auswertung genaue Simulationsrechnungen. Eine einfache Näherung der mittleren Verspannung einzelner Abschnitte kann aus den genauen Rechnungen abgeleitet werden. Gezielte Verspannungseinstellung erfolgt durch die Wahl der Abschnittlängen. Die Wirksamkeit dieses allgemeingültigen Verfahrens wird durch die Bestimmung der Verspannung von (In,Ga)N-Abschnitten in GaN-Nanosäulen gezeigt.