Molecular beam epitaxy of GaAs nanowires and their suitability for optoelectronic applications – comparing Au- and self-assisted growth methods

Abstract

In this work the synthesis of GaAs nanowires by molecular beam epitaxy (MBE) using the vapour-liquid-solid (VLS) mechanism is investigated. A comparison between Au- and self-assisted VLS growth is at the centre of this thesis. While the Au-assisted method is established as a versatile tool for nanowire growth, the recently developed self-assisted variation results from the exchange of Au by Ga droplets and thus eliminates any possibility of Au incorporation. By both methods, we achieve nanowires with epitaxial alignment to the Si(111) substrates. Caused by differences during nanowire nucleation, a parasitic planar layer grows between the nanowires by the Au-assisted method, but can be avoided by the self-assisted method. Au-assisted nanowires grow predominantly in the metastable wurtzite crystal structure, while their self-assisted counterparts have the zincblende structure. All GaAs nanowires are fully relaxed and the strain arising from the lattice mismatch between GaAs and Si of 4.1% is accommodated by misfit dislocations at the interface. Self-assisted GaAs nanowires are generally found to have vertical and non-polar side facets, while tilted and polar nanofacets were described for Au-assisted GaAs nanowires. We employ VLS nucleation theory to understand the effect of the droplet material on the lateral facets. Optoelectronic applications require long minority carrier lifetimes at room temperature. We fabricate GaAs/(Al,Ga)As core-shell nanowires and analyse them by transient photoluminescence (PL) spectroscopy. The results are 2.5 ns for the self-assisted nanowires as well as 9 ps for the Au-assisted nanowires. By temperature-dependent PL measurements we find a characteristic activation energy of 77 meV that is present only in the Au-assisted nanowires. We conclude that most likely Au is incorporated from the droplets into the GaAs nanowires and acts as a deep, non-radiative recombination centre. Thema dieser Arbeit ist die Synthese von GaAs Nanodrähten mittels Molekularstrahlepitaxie. Dabei wird das Wachstum mittels Au- und jenes mittels selbst-induziertem VLS-Mechanismus verglichen. Die Au-induzierte Methode ist als vielseitiger Ansatz für die Herstellung von Nanodrähten bekannt. Darüberhinaus wird seit Neuerem der selbst-induzierte Mechanismus untersucht, bei dem Galliumtropfen die Rolle des Goldes übernehmen, um eine etwaige Verunreinigung mit Au von vornherein auszuschliessen. Mit beiden Wachstumsmethoden erzielen wir GaAs Nanodrähte mit großem Aspektverhältnis und epitaktischer Beziehung zum Si(111) Substrat. Während des Au-induzierten Wachstums entsteht eine parasitäre Schicht zwischen den Drähten, die mittels des selbst-induzierten Mechanismus vermieden werden. Alle GaAs Drähte sind vollständig relaxiert. Die durch die Gitterfehlanpassung (4,1% zwischen GaAs und Si) verursachte Verspannung wird durch Versetzungen an der Grenzfläche abgebaut. Selbst-induzierte Drähten zeigen ausschließlich unpolare Seitenfacetten, während verschiedene polare Facetten für Au-induzierte Nanodrähte beschrieben werden. Mittels VLS-Nukleationstheorie könnne wir den Einfluss des Tropfenmaterials auf die Stabilität der verschiedenen Seitenfacetten erklären. Optoelektronische Anwendungen benötigen lange Minoritätsladungsträgerlebensdauern bei Raumtemperatur. Daher wurden mit (Al,Ga)As Hüllen ummantelte GaAs Nanodrähte mittels zeitaufgelöster PL vermessen. Das Ergebnis sind 2,5 ns für die selbst-induzierten aber nur 9 ps für die Au-induzierten Nanodrähte. Durch temperaturabhängige PL Messungen kann eine charakteristische Aktivierungsenergie von 77 meV nachgewiesen werden, die nur in den Au-induzierten Nanodrähten vorliegt. Dies suggeriert, dass sich Au aus den Tröpfchen in die GaAs Nanodrähte einbaut und dort als tiefes, nichtstrahlendes Rekombinationszentrum fungiert.