FB2-Hybrid - Querschnittsplattform Hybridisierung im Rahmen des BMBF-Kompetenzclusters für Festkörperbatterien FestBatt

Abstract

Mit Hilfe der Sprayflammentechnik und anschließendem schnellen Tempern wurden erfolgreich nanokristalline, oxidische Festelektrolyt-Materialien in Partikelform hergestellt. Bei den untersuchten keramischen Festelektrolyten handelt es sich um Materialien von LLZO (Lithium-Lanthan-Zirkonoxid) und LATP (Lithium-Aluminium-Titan-Phosphat)-Typ sowie das Lithium Yttrium Zirkonphosphat Li1+xYxZr2-x(PO4)3 (LYZP). Mit Blick auf die Beständigkeit des Materials und eine gute Ionenleitfähigkeit wurde in diesem Teilvorhaben – nach Bewertung der Materialeigenschaften und in Abstimmung mit den Projektpartnern - vor allem an Lithium-Aluminium-Titan-Phosphat (LATP) gearbeitet. Durch Variation der dem Gasphasensyntheseprozess nachgeschalteten Kalzinierung der Materialien sowie durch Variationen der Zusammensetzung durch Dotierung mit Yttrium ist es gelungen, gut ionenleitfähige Materialien herzustellen. Dabei konnten Leitfähigkeitswerte von bis zu 0,87 mS/cm bei Raumtemperatur erreicht werden. Ein weiteres Ziel der Partikelsynthese war es, diese in einer dispergierbaren Form im unteren μm-Bereich bereitzustellen, damit sie gemeinsam mit den bei den Projektpartnern synthetisierten Polymer zu Ceramic-in-Polymer-Hybridmaterialien weiterverarbeitet werden konnten. Aufgrund der breiten Partikelgrößenverteilung, verbunden mit unerwünschten Sedimentationseffekten bei der Herstellung der Hybrid-Elektrolyte, wurde eine Prozesstechnik entwickelt die es ermöglicht, stabile Dispersionen mit Partikelgrößen in den sub-μm-Bereich herzustellen. Dabei kamen Methoden unter Verwendung von Hansen-Solubility-Parametern zum Einsatz, um geeignete Lösungsmittel zu identifizieren und die Dispergiereigenschaften der oxidkeramischen Festelektrolyte zu identifizieren. Durch erfolgreiche Funktionalisierung mit verschiedenen oberflächenaktiven Substanzen in Zusammenarbeit mit dem Helmholtz-Institut Münster (HI-MS) und dem Karlsruher Institut für Technologie (KIT) ist es gelungen die oxidkeramischen Festelektrolyte in verschiedene Ceramic-in Polymer-Hybridelektrolyte einzubauen. Die erfolgreiche Herstellung von Ceramic-in-Polymer-Hybridelektrolyten konnte am Beispiel des Polysulfonamin-basierten PSAb (Projektpartner HI MS) in Kombination mit Oberflächen funktionalisiertem LATP gezeigt werden. Im Vergleich zum partikelfreien PSAb wurde die Leitfähigkeit um fast eine Größenordnung gesteigert. Darüber hinaus zeigte sich bei Langzeitmessungen an NMC622 Li Vollzellen - im Vergleich zum reinen PSAb als Festelektrolyt - eine beeindruckende Zyklenstabilität über 600 Zyklen. Aus diesem Teilvorhaben sind fünf Publikationen in referierten Journalen hervorgegangen, zwei davon mit Projektpartnern der Querschnittsplattform Hybridisierung.