Functionalizing electronic and magnetic properties in oxide thin films and heterointerfaces: electric polarization and polar discontinuity

Abstract

Interfacing different materials in nanoscale layered structures is key for the operation of any modern electronic component. In semiconductor electronics, the electronic bands are engineered to bend at interfaces in order to accumulate charge. The bending of bands is achieved by means of internal electric fields associated with the specific, spatial distributions of dopants which at the same time donate mobile charges. Applying external electric gate fields, in turn, enables the control of the mobile charges and hence the switching of currents. With the advent of thin film technologies capable of fabricating ultrathin layers with atomically sharp interfaces also for transition-metal oxides, these concepts can be transferred to this family of compounds. In addition to conductivity, all functionalities offered by this material class, such as superconductivity, magnetism, and correlation-induced metal-insulator transitions may be manipulated and tuned by heteroin- terfacing. This is due to the subtle balance between the competing microscopic interactions related to charge, spin, orbital, and lattice degrees of freedom, which gives rise to the mentioned phenomena. Control knobs are design, materials choice, strain, layer thicknesses, polarity-induced internal fields and many others. Within this project we focused on 3 d transition-metal oxides that, as stoichiometric bulk materials, are close to or in Mott insulating (LaVO3, LaTiO3), ferroelectric (LaFeO3), and magnetic (La0.7Sr0.3MnO3) phases. If properly integrated into thin film architectures to tailor their properties, they hold great promise for use as switches, sensors, or in photovoltaics. Using advanced transmission electron microscopy and photoelectron spectroscopy techniques combined with transport characterization we derived complete band diagrams of heterojunctions, elucidated the mechanism of electronic reconstruction, investigated (magneto-)transport properties such as (linear) colossal magnetoresistance, and advanced the experimental methods employed. Die Grenzfl¨achen verschiedener Materialien in nanoskaligen Schichtstrukturen sind der Schlüssel für die Funktion moderner elektronischer Bauteile. In der Halbleiterelektronik werden die elektronischen Bänder an den Grenzflächen gezielt so verbogen, dass sie Ladung akkumulieren können. Die Bandverbiegung wird durch interne elektrische Felder erreicht, die mit der spezifischen räumlichen Verteilung von geladenen Dotieratomen verbunden sind, die zugleich als Donatoren mobiler Ladungen fungieren. Das Anlegen externer elektrischer Felder wiederum erm¨oglicht die Kontrolle der mobilen Ladungen und damit das Schalten von Strömen. Mit der Entwicklung von Dünnschichttechnologien, die in der Lage sind, ultradünne Schichten mit atomarscharfen Grenzflächen auch für Übergangsmetalloxide herzustellen, können diese Konzepte auf diese Familie von Verbindungen übertragen werden. Zusätzlich zur Leitfähigkeit können alle Funktionalitäten, die diese Materialklasse zur verfügung stellt, wie Supraleitung, Magnetismus und korrelationsinduzierte Metall-Isolator-Übergänge, durch durch integration in Schichtstrukturen manipuliert und eingestellt werden. Dies ist auf das subtile Gleichgewicht zwischen den konkurrierenden mikroskopischen Wechselwirkungen, die mit den Ladungs-, Spin-, orbitalen und Gitterfreiheitsgraden verbunden sind, zurückzuführen, das zu den genannten Phänomenen führt. Zu den Stellschrauben gehören Design, Materialwahl, Dehnung bzw. Stauchung, Schichtdicke, polarit¨atsinduzierte interne Felder und viele andere. Im Rahmen dieses Projekts haben wir uns auf 3 d-¨Ubergangsmetalloxide konzentriert, die als stöchiometrische Volumenmaterialien nahe an oder in Mott-isolierenden (LaVO3, LaTiO3), ferroelektrischen (LaFeO3) oder magnetischen (La0.7Sr0.3MnO3) Phasen liegen. Wenn sie in geeigneter Weise in D¨unnschichtarchitekturen integriert werden, um ihre Eigenschaften maßzuschneidern, sind sie sehr vielversprechend f¨ur den Einsatz als Schalter, Sensoren oder in der Photovoltaik. Mit Hilfe fortschrittlicher Techniken der Transmissionselek- tronenmikroskopie und Photoelektronenspektroskopie in Verbindung mit Transportcharakterisierung haben wir vollständige Banddiagramme von Heteroübergängen bestimmt, den Mechanismus der elektronischen Rekonstruktion erhellt, (Magneto-)Transporteigenschaften wie den (linearen) kolossalen Magnetowider- stand untersucht und die verwendeten experimentellen Methoden weiterentwickelt.