Mineralumwandlung und Sorption bei erhöhten Temperaturen in geklüfteten Kristallingesteinen und Barrierematerial (MUSE)

Abstract

Im Rahmen des Vorhabens wurden Auslaugungsversuche bei 10 und 80 °C und Säureextraktionen mit Kristallinproben aus zwei Untertagelaboren (UTL) in der Tschechischen Republik und Südkorea durchgeführt. Das ermöglichte eine Eingrenzung der Bildungstemperaturen der Gesteine, eine Beurteilung der Quelle-Senke-Beziehung zwischen dem Wirtsgestein und Kluftmineralisationen und Rückschlüsse zum zeitlich differenzierten Eintrag der Seltenerdenelementen und Yttrium (REEY) mit unterschiedlichen Grundwässern im UTL Bukov. Dabei konnte mit Hilfe der Isotopenanalyse auf die unterschiedlichen Bildungsgeschichten der Karbonatfraktion und der restlichen mineralischen Fraktion der Kluftmineralisationen rückgeschlossen werden. Die Interpretation der Versuchsergebnisse deutet darauf hin, dass die mobilisierbaren REEY eher homogen innerhalb der Gesteinskörner verteilt sind, während Sr, Ba, Cs, Th, U, Ni und I zu einem variierenden Grad an der äußeren Oberfläche angereichert sind. Für REEY kann in guter Näherung von der Konstanz ihres Feststoffgehaltes bei einer Mobilisierung in ein Grundwasser und dementsprechend von einer hyperbolischen Abhängigkeit des realistischen Verteilungskoeffizienten Kds von der Lösungskonzentration ausgegangen werden. Die starke Oberflächenanreicherung Cs, Ba, Sr, Th, U, Ni und I resultiert hingegen in einer Abweichung der beobachteten Kds-Werte von einer hyperbolischen Abhängigkeit. Eine Normierung der Kds-Werte auf die spezifische Oberfläche des Gesteins führt zu keiner Übertragbarkeit auf unterschiedliche Gesteine innerhalb eines Standortes oder zwischen Standorten. Das hat damit zu tun, dass die spezifische Oberfläche ein Maß lediglich für den Adsorptionsmechanismus ist. In den untersuchten Gesteinen wurden allerdings auch weitere Sorptionsmechanismen wie der Einbau in die Feststoffmatrix oder die Oberflächenpräzipitation wirksam. Daher können für eine Bewertung der Remobilisierung von Radionukliden in kristallinen Gesteinen keine Kd-Werte aus Sorptionsversuchen verwendet werden. Die Verteilungskoeffizienten aus Auslaugungsversuchen werden dafür als geeignet angesehen. In hydrothermalen Versuchen mit Kristallinproben vom Standort Yeniseysky und vier Bentoniten wurde ein deutlicher korrosionshemmender Effekt der Kristallingesteins beobachtet, der durch kalzitische Kluftmineralisation noch verstärkt und für Bentonite durch chemische Behandlungen zur Entfernung von Karbonat-, Organik- sowie Eisenphasen modifiziert wurde.