Evaluierung der Beanspruchbarkeit innovativer Hüllrohr-Schutzschichten für unfalltolerante Brennstoffsysteme (Accident-Tolerant Fuels, ATF)

Abstract

Legierungen auf Zirkoniumbasis werden seit langem in großem Umfang als Hüllrohrrohrmaterialien in Kernkraftwerken eingesetzt. Es werden jedoch noch weitere Verbesserungen bei Hüllrohren auf Zr-Basis erwartet, insbesondere hinsichtlich der Verbesserung ihrer Unfalltoleranz. Dieses Projekt schlägt ein innovatives Cr2AlC-beschichtetes Zirkonium-Hüllrohrsystem vor und schafft eine grundlegende Grundlage für dessen Sicherheitsbewertung. Die Cr2AlC-Beschichtung wird mit Hilfe der Hochleistungs-Pulsmagnetron-Sputtertechnik (HPPMS) auf Zr-Substrate aufgebracht. Die Versagensmechanismen der beschichteten Proben unter verschiedenen mechanischen Belastungsbedingungen werden durch eine Kombination aus In-situ-Biegeversuchen und Finite-Elemente-Simulationen untersucht. Die Ergebnisse der unterbrochenen In-situ-Biegeversuche zeigen, dass kritische Risse in erster Linie innerhalb der Cr2AlC-Beschichtung entstehen und sich anschließend mit zunehmender plastischer Verformung in das Zr-Substrat ausbreiten. Die Entstehung neuer kritischer Risse im Cr2AlC-Material wird anhand des Kriteriums der maximalen Hauptspannung charakterisiert. Ein spannungszustandsabhängiges Schadensmechanikmodell in Kombination mit einem fortschrittlichen Plastizitätsmodell wird verwendet, um das duktile Bruchverhalten des Zr-Substrats genau zu erfassen. Finite-Elemente-Simulationen werden durchgeführt, um die Versageigenschaften sowohl des Beschichtungs- als auch des Substratmaterials zu bestimmen und so eine präzise Nachbildung des experimentellen Bruchverhaltens zu erreichen. Um die Auswirkungen der Grenzflächenmorphologie und der Abscheidungstemperatur auf die Spannungsverteilung und das Versagen der Beschichtung im Cr2AlC-beschichteten Zirkoniumsystem weiter zu untersuchen, werden numerische Simulationen unter Verwendung von Untermodellen durchgeführt. Die Grenzflächenmorphologien des Beschichtungssystems werden unter Verwendung einer Gaussian Verteilungsmethode konstruiert, wodurch eine enge Übereinstimmung zwischen den Simulationsergebnissen und den experimentellen Beobachtungen gewährleistet wird. Vergleichende Analysen zeigen, dass rauere Grenzflächen nach dem Abkühlen zu größeren Spannungskonzentrationen führen, was auf Abweichungen in Bezug auf Abmessungen, Form und thermische Eigenschaften zurückzuführen ist. Bei anschließender äußerer Belastung weisen Proben, die einer Abkühlung unterzogen wurden, ein früheres Versagen auf als solche, die keiner Abkühlung unterzogen wurden. Darüber hinaus erhöhen höhere Abscheidungstemperaturen bei identischer Grenzflächenmorphologie die Restspannung deutlich, während sie die Bruchdehnung über den untersuchten Temperaturbereich leicht verringern. Diese Ergebnisse liefern ein multiskaliges Verständnis des Cr2AlC-beschichteten Zirkoniumsystems und bieten wertvolle Erkenntnisse für die Optimierung des Beschichtungsprozesses. Durch die Steuerung der Substratrauheit und der Abscheidungstemperatur kann ein Gleichgewicht zwischen Leistung und Haftung der beschichteten Proben effektiv erreicht werden. Die rekonstruierten Grenzflächenmorphologien kommen den realen Bedingungen sehr nahe und ermöglichen standardisierte Bewertungen. Dieses Projekt untersucht auch die thermischen Auswirkungen auf die Zug-Druck-Asymmetrie (TCA) unter Berücksichtigung der Arbeitsbedingungen von Hüllrohren und der Mikrostruktur von Legierungen auf Zirkoniumbasis. Aufgrund ihrer hexagonal dicht gepackten (HCP) Kristallstruktur weisen Legierungen auf Zirkoniumbasis eine TCA auf, die durch die unterschiedliche Aktivierung von Zwillingsbildung unter Zug- und Druckbelastung und unterschiedliche Empfindlichkeiten gegenüber bereits vorhandenen Defekten entsteht. Das asymmetrische Fließkriterium von Yoon2014 wird in Kombination mit einer einfachen Arrhenius-Temperaturfunktion und einem modifizierten Johnson-Cook-Dehnungsratenmodell verwendet, um ein temperaturabhängiges Plastizitätsmodell zu entwickeln. Dieses Modell liefert analytische Lösungen für die Parameterkalibrierung und wird während des gesamten numerischen Simulationsprozesses kontinuierlich angewendet. Zirconium-based alloys have long been extensively utilized as cladding tube materials in nuclear power plants. However, further improvements in Zr-based cladding tubes are still anticipated, particularly in enhancing their accident-tolerant properties. This project proposes an innovative Cr2AlC-coated zirconium cladding tube system and establishes a fundamental understanding of its safety assessment. The Cr2AlC coating is deposited on Zr substrates using the high-power pulsed magnetron sputtering (HPPMS) technique. The failure mechanisms of the coated samples under various mechanical loading conditions are investigated through a combination of in-situ bending tests and finite element simulations. Results from interrupted in-situ bending tests reveal that critical cracks primarily initiate within the Cr2AlC coating layer and subsequently propagate into the Zr substrate as plastic deformation increases. The initiation of new critical cracks in the Cr2AlC material is characterized using the maximum principal stress criterion. A stress state-dependent damage mechanics model, combined with an advanced plasticity model, is employed to capture the ductile fracture behavior of the Zr substrate accurately. Finite element simulations are conducted to determine the failure properties of both the coating and substrate materials, achieving precise replication of the experimental fracture behavior. To further explore the effects of interface morphology and deposition temperature on stress distribution and coating failure in the Cr2AlC-coated zirconium system, numerical simulations utilizing submodels are conducted. Interface morphologies of the coating system are constructed using a Gaussian distribution method, ensuring close alignment between simulation results and experimental observations. Comparative analyses demonstrate that rougher interfaces result in greater stress concentrations following cooling, attributed to dimensional, shape, and thermal property mismatches. Under subsequent external loading, samples subjected to cooling exhibit earlier failure than those that are not. Furthermore, for the identical interface morphology, higher deposition temperatures significantly increase residual stress while slightly decreasing the fracture strain over the investigated temperature range. These findings provide a multi-scale understanding of the Cr2AlC-coated zirconium system, offering valuable insights for optimizing the coating process. By controlling substrate roughness and deposition temperature, a balance between performance and adhesion of the coated specimens can be effectively achieved. The reconstructed interface morphologies closely approximate realistic conditions, enabling standardized evaluations. This project also investigates the thermal effects on tension-compression asymmetry (TCA) in consideration of the working conditions of cladding tubes and the microstructure of Zr-based alloys. Due to their hexagonal close-packed (HCP) crystal structure, Zr-based alloys exhibit TCA, which arises from the differential activation of twinning under tensile and compressive loading and varying sensitivities to preexisting defects. The Yoon2014 asymmetric yield criterion, combined with a simple Arrhenius-type temperature function and a modified Johnson-Cook strain rate model, is utilized to develop a temperature-dependent plasticity model. This model provides analytical solutions for parameter calibration and is continuously applied throughout the numerical simulation process.