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Advanced transmission electron microscopy investigation of nano-clustering in Gd-doped GaN

2014, Wu, Mingjian

The central goal of this dissertation is (1) to clarify the distribution of Gd atoms in GaN:Gd with Gd concentration in the range between 10^16–10^19 cm^-3 by means of advanced (scanning) transmission electron microscopy [(S)TEM]; and based on that, (2) to understand the mechanisms that control such distribution. We discuss in detail the application and limitations of (S)TEM imaging and analysis techniques and modeling methods dedicated to the study of embedded nano-clusters. Besides, two case studies of semiconductor material systems that contain apparently observable nano-clusters are considered. One is about intentionally grown InAs nano-clusters embedded in Si and the other study the formation and phase transformation of Bi-containing clusters in annealed GaAsBi epilayers. Finally, we are able to identify the occurrence of GdN clusters in GaN:Gd samples and to determine their atomic structure. Strain contrast imaging in conjunction with contrast simulation unambiguously identifies the occurrence of small, platelet-shaped GdN clusters. These clusters are nearly uniform in size with their broader face parallel to the GaN (0001) basal plane. The result is confirmed by dark-field STEM Z-contrast imaging. The strong local lattice distortion (displacement field) induced by the clusters is recorded by HRTEM images and quantitatively analyzed. By comparing the displacement fields which are analyzed experimentally with these fields that are derived from energetically favored models, we conclude that the clusters are bilayer GdN with platelet diameter of only few Gd atoms; their internal structure is close to rocksalt GdN. This atomic structure model enables our discussion about the energetics of the clusters. The results indicate that the driving force for the formation of observed platelet in specific size is a compromise between the gain in cohesive energy and the penalty from interfacial strain energy due to lattice mismatch between the GdN cluster and GaN host.

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Investigation and comparison of GaN nanowire nucleation and growth by the catalyst-assisted and self-induced approaches

2010, Chèze, Caroline

This work focuses on the nucleation and growth mechanisms of GaN nanowires (NWs) by molecular beam epitaxy (MBE). The main novelties of this study are the intensive employment of in-situ techniques and the direct comparison of self-induced and catalyst-induced NWs. On silicon substrates, GaN NWs form in MBE without the use of any external catalyst seed. On sapphire, in contrast, NWs grow under identical conditions only in the presence of Ni seeds. The processes leading to NW nucleation are fundamentally different for both approaches. In the catalyst-assisted approach, Ga strongly reacts with the catalyst Ni particles whose crystal structure and phases are decisive for the NW growth, while in the catalyst-free approach, N forms an interfacial layer with Si before the intense nucleation of GaN starts. Both approaches yield monocrystalline wurtzite GaN NWs, which grow in the Ga-polar direction. However, the catalyst-assisted NWs are longer than the catalyst-free ones after growth under identical conditions, and they contain many stacking faults. By comparison the catalyst-free NWs are largely free of defects and their photoluminescence is much more intense than the one of the catalyst-assisted NWs. All of these differences can be explained as effects of the catalyst. The seed captures Ga atoms arriving at the NW tip more efficiently than the bare top facet in the catalyst-free approach. In addition, stacking faults could result from both the presence of the additional solid phase constituted by the catalyst-particles and the contamination of the NWs by the catalyst material. Finally, such contamination would generate non-radiative recombination centers. Thus, the use of catalyst seeds may offer an additional way to control the growth of NWs, but both the structural and the optical material quality of catalyst-free NWs are superior.

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Molecular beam epitaxy of GaAs nanowires and their suitability for optoelectronic applications – comparing Au- and self-assisted growth methods

2011, Breuer, Steffen

In this work the synthesis of GaAs nanowires by molecular beam epitaxy (MBE) using the vapour-liquid-solid (VLS) mechanism is investigated. A comparison between Au- and self-assisted VLS growth is at the centre of this thesis. While the Au-assisted method is established as a versatile tool for nanowire growth, the recently developed self-assisted variation results from the exchange of Au by Ga droplets and thus eliminates any possibility of Au incorporation. By both methods, we achieve nanowires with epitaxial alignment to the Si(111) substrates. Caused by differences during nanowire nucleation, a parasitic planar layer grows between the nanowires by the Au-assisted method, but can be avoided by the self-assisted method. Au-assisted nanowires grow predominantly in the metastable wurtzite crystal structure, while their self-assisted counterparts have the zincblende structure. All GaAs nanowires are fully relaxed and the strain arising from the lattice mismatch between GaAs and Si of 4.1\% is accommodated by misfit dislocations at the interface. Self-assisted GaAs nanowires are generally found to have vertical and non-polar side facets, while tilted and polar nanofacets were described for Au-assisted GaAs nanowires. We employ VLS nucleation theory to understand the effect of the droplet material on the lateral facets. Optoelectronic applications require long minority carrier lifetimes at room temperature. We fabricate GaAs/(Al,Ga)As core-shell nanowires and analyse them by transient photoluminescence (PL) spectroscopy. The results are 2.5 ns for the self-assisted nanowires as well as 9 ps for the Au-assisted nanowires. By temperature-dependent PL measurements we find a characteristic activation energy of 77 meV that is present only in the Au-assisted nanowires. We conclude that most likely Au is incorporated from the droplets into the GaAs nanowires and acts as a deep, non-radiative recombination centre.

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Elektrische Erzeugung, Detektion und Transport von spinpolarisierten Elektronen in Co2FeSi/GaAs-Hybridstrukturen

2016, Bruski, Pawel

Das Co2FeSi/GaAs-Hybridsystem wurde hinsichtlich seiner Eignung für Anwendungen in der Spintronik untersucht. Die Heusler-Legierung Co2FeSi ist ein aussichtsreicher Kandidat für derartige Anwendungen, weil der vollständig geordneten Kristallphase Halbmetallizität, d. h. eine Spinpolarisation von 100% an der Fermi-Energie, vorhergesagt wird. Zunächst wurde im Rahmen dieser Arbeit die elektrische Spininjektion und Spindetektion in lateralen Transportstrukturen in der sogenannten nicht-lokalen Konfiguration sowohl für die vollständig geordnete, als auch für eine teilweise ungeordnete Kristallphase mittels Spinventil- und Hanle-Messungen nachgewiesen. Die Abhängigkeiten der Spinsignale vom Strom und von der Temperatur konnten erklärt werden und eine Spininjektionsefizienz von 16 bzw. 9% wurde ermittelt. Für den praktischen Einsatz werden allerdings lokale Spinventile benötigt, deren Funktionsfähigkeit für beide kristallinen Ordnungen demonstriert wurde. Der Magnetowiderstand, der ein Maß für die Güte der lokalen Spinventile darstellt, beträgt 0.03% und liegt im Bereich des theoretisch zu erwartenden Wertes. Anhand des sogenannten Fert-Kriteriums konnten die Gründe für diesen niedrigen Wert aufgezeigt werden. Des Weiteren ließ ein Vergleich der lokalen und nicht-lokalen Spinsignale auf eine hohe Spinpolarisation des Co2FeSi schließen. Die Spinextraktion bietet neben der Spininjektion eine weitere Möglichkeit zur Erzeugung einer Spinakkumulation in einem Halbleiter. Die Stromabhängigkeiten von Spininjektion und Spinextraktion unterscheiden sich für beide kristallinen Phasen des Co2FeSi. Das stark unterschiedliche Verhalten konnte anhand des Einflusses der jeweiligen Bandstruktur auf die Spinerzeugung erklärt werden. Des Weiteren konnte aus dem Vergleich zwischen der Messungen und der theoretisch vorhergesagten Bandstruktur der halbmetallische Charakter der vollständig geordneten Kristallphase nachgewiesen werden.

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Growth kinetics, thermodynamics, and phase formation of group-III and IV oxides during molecular beam epitaxy

2017, Vogt, Patrick

Die vorliegende Arbeit präsentiert eine erste umfassende Wachstumsstudie, und erste quantitative Wachstumsmodelle, von Gruppe-III und IV Oxiden synthetisiert mit sauerstoffplasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (MBE). Diese entwickelten Modelle beinhalten kinetische und thermodynamische Effekte. Die erworbenen Erkenntnisse sind auf fundamentale Wachstumsprozesse in anderen Syntheseverfahren übertragbar, wie zum Beispiel der Laserdeposition oder metallorganische Gasphasenepitaxie. Die Wachstumsraten und Desorptionsraten werden in-situ mit Laser-Reflektometrie bzw. Quadrupol-Massenspektrometrie (QMS) bestimmt. Es werden die transparenten halbleitenden Oxide Ga2O3, In2O3 und SnO2 untersucht. Es ist bekannt, dass sich das Wachstum von Gruppe-III und IV Oxiden, aufgrund der Existenz von Suboxiden, fundamental von anderen halbleitenden Materialien unterscheidet. Es stellt sich heraus, dass die Wachstumsrate der untersuchten binären Oxide durch die Formierung und Desorption von Suboxiden flussstöchiometrisch und thermisch limitiert ist. Es werden die Suboxide Ga2O für Ga2O3, In2O für In2O3 und SnO für SnO2 identifiziert. Ein Suboxid ist ein untergeordneter Oxidationszustand, und es wird gezeigt, dass die untersuchten Oxide über einen Zwei-Stufen-Prozess gebildet werden: vom Metall zum Suboxid, und weiterer Oxidation vom Suboxid zum thermodynamisch stabilen festen Metalloxid. Dieser Zwei-Stufen-Prozess ist die Basis für die Entwicklung eines ersten quantitativen, semiempirschen MBE-Wachstumsmodells für binare Oxide die Suboxide besitzen. Dieses Model beschreibt und erklärt die gemessenen Wachstumsraten und Desorptionsraten. Es wird die Kinetik und Thermodynamik des ternären Oxidsystems (InxGa1−x)2O3 untersucht. Die gemittelten Einbauraten von In und Ga in ein makroskopisches Volumen von (InxGa1−x)2O3 Dünnschichten werden ex-situ mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie gemessen. Diese Einbauraten werden systematisch analysiert und im Rahmen kinetischer und thermodynamischer Grenzen beschrieben. Es wird gezeigt, dass Ga den In-Einbau in (InxGa1−x)2O3 aufgrund seiner stabileren Ga–O Bindungen thermodynamisch verhindert. In diesen Zusammenhang wird ein neuer katalytisch-tensidischer Effekt des In auf den Einbau von Ga gefunden. Eine Folge dieses katalytisch-tensidischen Effektes ist die Formierung der thermodynamisch, metastabilen hexagonalen Ga2O3 phase mit sehr hoher Kristallqualität. Ein thermodynamisch induziertes, kinetisches Wachstumsmodel für (InxGa1−x)2O3 wird entwickelt, mit dem sich alle makroskopischen Metall-Einbauraten und Desorptionsraten vorhersagen lassen. Mögliche (InxGa1−x)2O3 Strukturen gewachsen mit MBE werden mittels Röntgenkristallographie bestimmt. Mit Hilfe der Röntgenstrukturanalyse wird ein erster makroskopischer Ansatz zur Bestimmung der mikroskopischen In Konzentration X in möglichen (InXGa1−X)2O3 Phasen hergeleitet. Es werden Löslichkeitsgrenzen von In bzw. Ga in monoklinem und kubischem (InXGa1−X)2O3 bestimmt.

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Epitaxial growth and characterization of GeTe and GeTe/Sb2Te3 superlattices

2017, Wang, Rui Ning

Die epitaktische Wachstum von GeTe Dünnschichten und Sb2Te3/GeTe Übergittern durch Molekularstrahlepitaxie wird auf drei verschiedenen Silizium Oberflächen gezeigt: Si(111)−(7×7), Si(111)−(√3×√3)R30°−Sb, und Si(111)−(1×1)−H. Mit Röntgenstrukturanalyse wird bewiesen, dass die epitaktische Beziehung der GeTe Schicht von der Oberflächepassievierung abhängig ist; auf einer passivierten Fläche können verdrehte Domänen unterdrückt sein. Dieses Verhalten ähnelt dem, welches bei 2D Materialien zu erwarten wäre, und wird auf die Schwäche der Resonanten ungebundenen Zustände zurückgeführt, die durch Peierls Verzerrung noch schwächer werden.

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Epitaxial growth of Ge-Sb-Te based phase change materials

2013, Perumal , Karthick

Ge-Sb-Te basierte Phasenwechselmaterialen sind vielersprechende Kandidaten für die Anwendung in optischen und elektrischen nicht-flüchtigen Speicheranwendungen. Diese Materialien können mit Hilfe von elektrischen oder optischen Pulsen reversibel zwischen der kristallinen und amorphen Struktur geschaltet werden. Diese stukturellen Phasen zeigen einen großen Unterschied in ihren elektronischen Eigenschaften, der sich in einer starken Änderung der optischen Reflektivität und des elektrischen Widerstands zeigt.Diese Studie befasst sich mit epitaktischem Wachstum und Analyse der epitaktischen Schichten. Der erste Teil der Arbiet befasst sich mir dem epitaktischen Wachstum von GeTe. Dünne GeTe Schichten wurden auf Si(111) und Si(001) Substraten mit einer Gitterfehlanpassung von 10.8% präpariert. Auf beiden Substraten bildet sich in der GeTe Schicht die [111] Oberflächenfacette parallel zur Si(001) und Si(111) Oberfläche aus. Während des inertialen Wachstums findet eine Phasentransformation von amorph zu kristallin statt. Diese Phasentransformation wurde mittels azimuthaler in-situ Beugung hochenergetischer Elektronen sowie in-situ Röntgenbeugung unter streifendem Einfall untersucht. Der zweite Teil der Arbeit wird die Epitaxie sowie die strukturelle Charakterisierung dünner Sb2Te3 Schichten dargestellt. Der dritte Teil umfasst die Epitaxie terniärer Ge-Sb-Te Schichten . Zum Wachstum wurden sowohl die Substrattemperatur als auch die Ge, Sb und Te Flüsse variiert. Es wird gezeigt, dass die Komposition der Schicht stark von der Wachtumstemperatur abhängt und nur entlang der pseudibinären Verbindungslinie von GeTe-Sb2Te3 variiert. Zur Kontrolle des Wachstums wurde dabei die in-situ Quadrupol Massenspektroskopie verwendet. Es zeigen sich diverse inkommensurate Beugungsmaxima entlang der [111] Oberflächennormalen der Schichten, anhand derer die Ausbildung einer Lehrstellen Ordnung in Form einer Überstruktur diskutiert wird.

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Development of terahertz quantum-cascade lasers as sources for heterodyne receivers

2012, Wienold, Martin

This thesis presents the development and optimization of terahertz quantum-cascade lasers (THz QCLs) as sources for heterodyne receivers. A particular focus is on single-mode emitters for the heterodyne detection of the important astronomic oxygen (OI) line at 4.75 THz. Various active-region designs are investigated. High-output-power THz QCLs with low operating voltages and emission around 3 THz are obtained for an active region, which involves phonon-assisted intersubband transitions. While these QCLs are based on a GaAs/Al_xGa_(1-x)As heterostructure with x=0.15, similar heterostructures with x=0.25 allowed for very low threshold current densities. By successive modifications of the active-region design, THz QCLs have been optimized toward the desired frequency at 4.75 THz. To obtain single-mode operation, first-order lateral distributed-feedback (DFB) gratings are investigated. It shows that such gratings allow for single-mode operation in combination with high continuous-wave (cw) output powers. A general method is presented to calculate the coupling coefficients of lateral gratings. In conjunction with this method, the lasers are well described by the coupled-mode theory of DFB lasers with two reflective end facets. Single-mode operation within the specified frequency bands at 4.75 THz is demonstrated. Stable operation of THz QCLs is often in conflict with the occurrence of a negative differential resistance (NDR) regime at elevated field strengths and the formation of electric-field domains (EFDs). Stationary EFDs are shown to be related to discontinuities in the cw light-current-voltage characteristics, while non-stationary EFDs are related to current self-oscillations and cause a temporal modulation of the output power. To model such effects, the nonlinear transport equations of weakly coupled superlattices are adopted for QCLs by introducing an effective drift velocity-field relation. Zugriffsstatistik:

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Control of the emission wavelength of gallium nitride-based nanowire light-emitting diodes

2013, Wölz, Martin

Halbleiter-Nanosäulen (auch -Nanodrähte) werden als Baustein für Leuchtdioden (LEDs) untersucht. Herkömmliche LEDs aus Galliumnitrid (GaN) bestehen aus mehreren Kristallschichten auf einkristallinen Substraten. Ihr Leistungsvermögen wird durch Gitterfehlpassung und dadurch hervorgerufene Verspannung, piezoelektrische Felder und Kristallfehler beschränkt. GaN-Nanosäulen können ohne Kristallfehler auf Fremdsubstraten gezüchtet werden. Verspannung wird in Nanosäulen elastisch an der Oberfläche abgebaut, dadurch werden Kristallfehler und piezoelektrische Felder reduziert. In dieser Arbeit wurden GaN-Nanosäulen durch Molukularstrahlepitaxie katalysatorfrei gezüchtet. Eine Machbarkeitsstudie über das Kristallwachstum von Halbleiter-Nanosäulen auf Metall zeigt, dass GaN-Nanosäulen in hoher Kristallqualität ohne einkristallines Substrat epitaktisch auf Titanschichten gezüchtet werden können. Für das Wachstum axialer (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen in Nanosäulen wurden quantitative Modelle entwickelt. Die erfolgreiche Herstellung von Nanosäulen-LEDs auf Silizium-Wafern zeigt, dass dadurch eine Kontrolle der Emissionswellenlänge erreicht wird. Die Gitterverspannung der Heterostrukturen in Nanosäulen ist ungleichmäßig aufgrund des Spannungsabbaus an den Seitenwänden. Das katalysatorfreie Zuchtverfahren führt zu weiteren statistischen Schwankungen der Nanosäulendurchmesser und der Abschnittlängen. Die entstandene Zusammensetzung und Verspannung des (In,Ga)N-Mischkristalls wird durch Röntgenbeugung und resonant angeregte Ramanspektroskopie ermittelt. Infolge der Ungleichmäßigkeiten erfordert die Auswertung genaue Simulationsrechnungen. Eine einfache Näherung der mittleren Verspannung einzelner Abschnitte kann aus den genauen Rechnungen abgeleitet werden. Gezielte Verspannungseinstellung erfolgt durch die Wahl der Abschnittlängen. Die Wirksamkeit dieses allgemeingültigen Verfahrens wird durch die Bestimmung der Verspannung von (In,Ga)N-Abschnitten in GaN-Nanosäulen gezeigt.

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Wachstum und Charakterisierung von Seltenerdoxiden und Magnesiumoxid auf Galliumarsenid-Substraten

2015, Hentschel, Thomas

Die Erzeugung spinpolarisierter Ladungsträger in einem Halbleiter gilt als Grundvoraussetzung zur Realisierung spintronischer Bauelemente. Einen möglichen Ansatz zu deren Realisierung stellen Ferromagnet/Halbleiter(FM/HL)-Hybridstrukturen dar, deren Herstellung jedoch mit einigen Schwierigkeiten verbunden ist. Durch die Vermischung des ferromagnetischen Materials mit dem Halbleiter werden die elektronischen Eigenschaften der Hybridstruktur verändert und die Spininjektionseffizienz stark verringert. Durch das gezielte Einfügen einer dünnen Oxidschicht in den FM/HL-Grenzübergang kann die Diffusion unterdrückt, die Kristallqualität verbessert und die Effizienz der Struktur erhöht werden. Diese Arbeit beschäftigt sich mit dem Wachstum und der Charakterisierung dünner Oxidschichten, hergestellt mittels Molekularstrahlepitaxie. Zwei Seltenerdoxide, La2O3 und Lu2O3, werden auf GaAs-Substraten gewachsen und die Kristallqualität der Schichten miteinander verglichen. Mit der Heusler-Legierung Co2FeSi als Injektorschicht wird eine FM/Oxid/HL-Hybridstruktur auf Basis einer La2O3/GaAs(111)B-Struktur realisiert und magnetisch und elektrisch charakterisiert. Ein häufig verwendetes Barrierenmaterial in FM/HL-Hybridstrukturen ist Magnesiumoxid (MgO). In dieser Arbeit werden dünne MgO-Schichten auf GaAs(001) an der PHARAO-Wachstumsanlage am BESSY II erzeugt. Dies geschieht durch getrenntes Verdampfen von metallischem Mg bzw. Einleiten von molekularem Sauerstoff in die Wachstumskammer. Um die Oxidation des Halbleitersubstrats zu verhindern, wird vor dem MgO-Wachstum eine dünne Mg-Schicht abgeschieden. Abhängig von der Dicke dieser Schicht sind zwei in-plane-Orientierungen des MgO relativ zum GaAs kontrolliert einstellbar. Darüber hinaus werden Hybridstrukturen mit Eisen Fe als Injektorschicht und schrittweise erhöhter MgO-Schichtdicke gewachsen. Die Eindiffusion von Fe in das GaAs-Substrat nimmt mit zunehmender MgO-Schichtdicke um mehrere Größenordnungen ab.