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    Molecular beam epitaxy of GaAs nanowires and their suitability for optoelectronic applications – comparing Au- and self-assisted growth methods
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2011) Breuer, Steffen
    In this work the synthesis of GaAs nanowires by molecular beam epitaxy (MBE) using the vapour-liquid-solid (VLS) mechanism is investigated. A comparison between Au- and self-assisted VLS growth is at the centre of this thesis. While the Au-assisted method is established as a versatile tool for nanowire growth, the recently developed self-assisted variation results from the exchange of Au by Ga droplets and thus eliminates any possibility of Au incorporation. By both methods, we achieve nanowires with epitaxial alignment to the Si(111) substrates. Caused by differences during nanowire nucleation, a parasitic planar layer grows between the nanowires by the Au-assisted method, but can be avoided by the self-assisted method. Au-assisted nanowires grow predominantly in the metastable wurtzite crystal structure, while their self-assisted counterparts have the zincblende structure. All GaAs nanowires are fully relaxed and the strain arising from the lattice mismatch between GaAs and Si of 4.1\% is accommodated by misfit dislocations at the interface. Self-assisted GaAs nanowires are generally found to have vertical and non-polar side facets, while tilted and polar nanofacets were described for Au-assisted GaAs nanowires. We employ VLS nucleation theory to understand the effect of the droplet material on the lateral facets. Optoelectronic applications require long minority carrier lifetimes at room temperature. We fabricate GaAs/(Al,Ga)As core-shell nanowires and analyse them by transient photoluminescence (PL) spectroscopy. The results are 2.5 ns for the self-assisted nanowires as well as 9 ps for the Au-assisted nanowires. By temperature-dependent PL measurements we find a characteristic activation energy of 77 meV that is present only in the Au-assisted nanowires. We conclude that most likely Au is incorporated from the droplets into the GaAs nanowires and acts as a deep, non-radiative recombination centre.
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    Growth of GaN nanowire ensembles in molecular beam epitaxy: Overcoming the limitations of their spontaneous formation
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Zettler, Johannes Kristian
    Dichte Ensembles aus GaN-Nanodrähten können in der Molekularstrahlepitaxie mithilfe eines selbstinduzierten Prozesses sowohl auf kristallinen als auch amorphen Substraten gezüchtet werden. Aufgrund der Natur selbstgesteuerter Prozesse ist dabei die Kontrolle über viele wichtige Ensembleparameter jedoch eingeschränkt. Die Arbeit adressiert genau diese Einschränkungen bei der Kristallzucht selbstinduzierter GaN-Nanodrähte. Konkret sind das Limitierungen bezüglich der Nanodraht-Durchmesser, die Nanodraht-Anzahl-/Flächendichte, der Koaleszenzgrad sowie die maximal realisierbare Wachstumstemperatur. Für jede dieser Einschränkungen werden Lösungen präsentiert, um die jeweilige Limitierung zu umgehen oder zu verschieben. Als Resultat wurde eine neue Klasse von GaN Nanodrähten mit bisher unerreichten strukturellen und optischen Eigenschaften geschaffen. Mithilfe eines Zwei-Schritt-Ansatzes, bei dem die Wachstumstemperatur während der Nukleationsphase erhöht wurde, konnte eine verbesserte Kontrolle über die Flächendichte, den Durchmesser und den Koaleszenzgrad der GaN-Nanodraht-Ensembles erreicht werden. Darüber hinaus werden Ansätze präsentiert, um die außerordentlich lange Inkubationszeit bei hohen Wachstumstemperaturen zu minimieren und damit wesentlich höhere Wachstumstemperaturen zu ermöglichen (bis zu 905°C). Die resulierenden GaN-Nanodraht-Ensembles weisen schmale exzitonische Übergänge mit sub-meV Linienbreiten auf, vergleichbar zu denen freistehender GaN-Schichten. Abschließend wurden Nanodrähte mit Durchmessern deutlich unterhalb von 10 nm fabriziert. Mithilfe eines Zersetzungsschrittes im Ultrahochvakuum direkt im Anschluss an die Wachstumsphase wurden reguläre Nanodraht-Ensembles verdünnt. Die resultierenden ultradünnen Nanodrähte weisen dielektrisches Confinement auf. Wir zeigen eine ausgeprägte exzitonische Emission von puren GaN-Nanodrähten mit Durchmessern bis hinab zu 6 nm.
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    Dynamics of free and bound excitons in GaN nanowires
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2015) Hauswald, Christian
    GaN-Nanodrähte können mit einer hohen strukturellen Perfektion auf verschiedenen kristallinen und amorphen Substraten gewachsen werden. Sie bieten somit faszinierende Möglichkeiten, sowohl zur Untersuchung von fundamentalen Eigenschaften des Materialsystems, als auch in der Anwendung in optoelektronischen Bauteilen. Obwohl bereits verschiedene Prototypen solcher Bauteile vorgestellt wurden, sind viele grundlegende Eigenschaften von GaN-Nanodrähten noch ungeklärt, darunter die interne Quanteneffizienz (IQE), welche ein wichtiges Merkmal für optoelektronische Anwendungen darstellt. Die vorliegende Arbeit präsentiert eine detaillierte Untersuchung der Rekombinationsdynamik von Exzitonen, in selbst-induzierten und selektiv gewachsenen GaN Nanodraht-Proben, welche mit Molekularstrahlepitaxie hergestellt wurden. Die zeitaufgelösten Photolumineszenz (PL)-Experimente werden durch Simulationen ergänzt, welche auf Ratengleichungs-Modellen basieren. Es stellt sich heraus, dass die Populationen von freien und gebundenen Exzitonen gekoppelt sind und zwischen 10 und 300 K von einem nichtstrahlenden Kanal beeinflusst werden. Die Untersuchung von Proben mit unterschiedlichem Nanodraht-Durchmesser und Koaleszenzgrad zeigt, dass weder die Nanodraht-Oberfläche, noch Defekte als Folge von Koaleszenz diesen nichtstrahlenden Kanal induzieren. Daraus lässt sich folgern, dass die kurze Zerfallszeit von Exzitonen in GaN-Nanodrähten durch Punktdefekte verursacht wird, welche die IQE bei 10 K auf 20% limitieren. Der häufig beobachtete biexponentiellen PL-Zerfall des Donator-gebundenen Exzitons wird analysiert und es zeigt sich, dass die langsame Komponente durch eine Kopplung mit Akzeptoren verursacht wird. Motiviert durch Experimente, welche eine starke Abhängigkeit der PL-Intensität vom Nanodraht-Durchmesser zeigen, wird die externen Quanteneffizienz von geordneten Nanodraht-Feldern mit Hilfe numerischer Simulationen der Absorption und Extraktion von Licht in diesen Strukturen untersucht.
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    Steps towards a GaN nanowire based light emitting diode and its integration with Si-MOS technology
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2012) Limbach, Friederich
    his work is concerned with the realization and investigation of a light emitting diode (LED) structure within single GaN nanowires (NWs) and its integration with Si technology. To this end first a general understanding of the GaN NW growth is given. This is followed by investigations of the influence which doping species, such as Mg and Si, have on the growth of the NWs. The experience gathered in these studies set the basis for the synthesis of nominal p-i-n and n-i-p junctions in GaN NWs. Investigations of these structures resulted in the technologically important insight, that p-type doping with Mg is achieved best if it is done in the later NW growth stage. This implies that it is beneficial for a NW LED to place the p-type segment on the NW top. Another important component of an LED is the active zone where electron-hole recombination takes place. In the case of planar GaN LEDs, this is usually achieved by alloying Ga and In to form InGaN. In order to be able to control the growth under a variety of conditions, we investigate the growth of InGaN in the form of extended segments on top of GaN NWs, as well as multi quantum wells (MQWs) in GaN NWs. All the knowledge gained during these preliminary studies is harnessed to reach the overall goal: The realization of a GaN NW LED. Such structures are fabricated, investigated and processed into working LEDs. Finally, a report on the efforts of integrating III-nitride NW LEDs and Si based metal-oxide-semiconductor field effect transistor (MOSFET) technology is given. This demonstrates the feasibility of the monolithic integration of both devices on the same wafer at the same time.
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    Control of the emission wavelength of gallium nitride-based nanowire light-emitting diodes
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2013) Wölz, Martin
    Halbleiter-Nanosäulen (auch -Nanodrähte) werden als Baustein für Leuchtdioden (LEDs) untersucht. Herkömmliche LEDs aus Galliumnitrid (GaN) bestehen aus mehreren Kristallschichten auf einkristallinen Substraten. Ihr Leistungsvermögen wird durch Gitterfehlpassung und dadurch hervorgerufene Verspannung, piezoelektrische Felder und Kristallfehler beschränkt. GaN-Nanosäulen können ohne Kristallfehler auf Fremdsubstraten gezüchtet werden. Verspannung wird in Nanosäulen elastisch an der Oberfläche abgebaut, dadurch werden Kristallfehler und piezoelektrische Felder reduziert. In dieser Arbeit wurden GaN-Nanosäulen durch Molukularstrahlepitaxie katalysatorfrei gezüchtet. Eine Machbarkeitsstudie über das Kristallwachstum von Halbleiter-Nanosäulen auf Metall zeigt, dass GaN-Nanosäulen in hoher Kristallqualität ohne einkristallines Substrat epitaktisch auf Titanschichten gezüchtet werden können. Für das Wachstum axialer (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen in Nanosäulen wurden quantitative Modelle entwickelt. Die erfolgreiche Herstellung von Nanosäulen-LEDs auf Silizium-Wafern zeigt, dass dadurch eine Kontrolle der Emissionswellenlänge erreicht wird. Die Gitterverspannung der Heterostrukturen in Nanosäulen ist ungleichmäßig aufgrund des Spannungsabbaus an den Seitenwänden. Das katalysatorfreie Zuchtverfahren führt zu weiteren statistischen Schwankungen der Nanosäulendurchmesser und der Abschnittlängen. Die entstandene Zusammensetzung und Verspannung des (In,Ga)N-Mischkristalls wird durch Röntgenbeugung und resonant angeregte Ramanspektroskopie ermittelt. Infolge der Ungleichmäßigkeiten erfordert die Auswertung genaue Simulationsrechnungen. Eine einfache Näherung der mittleren Verspannung einzelner Abschnitte kann aus den genauen Rechnungen abgeleitet werden. Gezielte Verspannungseinstellung erfolgt durch die Wahl der Abschnittlängen. Die Wirksamkeit dieses allgemeingültigen Verfahrens wird durch die Bestimmung der Verspannung von (In,Ga)N-Abschnitten in GaN-Nanosäulen gezeigt.
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    Optical properties of single semiconductor nanowires and nanowire ensembles – probing surface physics by photoluminescence spectroscopy
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2011) Pfüller, Carsten
    This thesis presents a detailed investigation of the optical properties of semiconductor nanowires (NWs) in general and single GaN NWs and GaN NW ensembles in particular by photoluminescence (PL) spectroscopy. NWs are often considered as potential building blocks for future nanometer-scaled devices. This vision is based on several attractive features that are generally ascribed to NWs. In the first part of the thesis, some of these features are examined using semiconductor NWs of different materials. On the basis of the temperature-dependent PL of Au- and self-assisted GaAs/(Al,Ga)As core-shell NWs, the influence of foreign catalyst particles on the optical properties of NWs is investigated. The effect of the substrate choice is studied by comparing the PL of ZnO NWs grown on Si, Sapphire, and ZnO substrates. The major part of this thesis discusses the optical properties of GaN NWs. The investigation of the PL of single GaN NWs and GaN NW ensembles reveals the significance of their large surface-to-volume ratio and that each NW exhibits its own individual recombination behavior. An unexpected broadening of the donor-bound exciton transition is explained by the abundant presence of surface donors in NWs. The existence and statistical relevance of these surface donors is confirmed by PL experiments of single GaN NWs which are either dispersed or free-standing. Furthermore, the influence of electric fields on the optical properties of GaN NWs is investigated and the coupling of light with GaN NWs is studied by reflectance and Raman measurements. The central results of this thesis motivate the introduction of a model that explains the typically observed nonexponential recombination dynamics in NW ensembles. It is based on a distribution of recombination rates. Preliminary simulations using this model describe the nonexponential decay of GaN NW ensembles satisfactorily and allow for an estimation of their internal quantum efficiency.
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    Recombination dynamics in (In,Ga)N/GaN heterostructures: Influence of localization and crystal polarity
    (Berlin : Humboldt-Universität zu Berlin, 2018) Feix, Felix Ihbo; Riechert, Henning; Benson, Oliver; O'Reilly, Eoin
    (In,Ga)N/GaN-Leuchtdioden wurden vor mehr als 10 Jahren kommerzialisiert, dennoch ist das Verständnis über den Einfluss von Lokalisierung auf die Rekombinationsdynamik in den (In,Ga)N/GaN Quantengräben (QG) unvollständig. In dieser Arbeit nutzen wir die temperaturabhängige stationäre und zeitaufgelöste Spektroskopie der Photolumineszenz (PL), um diesen Einfluss in einer typischen Ga-polaren, planaren (In,Ga)N/GaN-QG-Struktur zu untersuchen. Zusätzlich dehnen wir unsere Studie auf N-polare, axiale (In,Ga)N/GaN Quantumscheiben, nichtpolare Kern/Mantel GaN/(In,Ga)N µ-Drähte und Ga-polare, submonolage InN/GaN Übergitter aus. Während wir einen einfach exponentiellen Abfall der PL-Intensität in den nichtpolaren QG beobachten (Hinweise auf die Rekombination von Exzitonen), folgen die PL-Transienten in polaren QG asymptotisch einem Potenzgesetz. Dieses Potenzgesetz weist auf eine Rekombination zwischen individuell lokalisierten, räumlich getrennten Elektronen und Löchern hin. Für einen solchen Zerfall kann keine eindeutige PL-Lebensdauer definiert werden, was die Schätzung der internen Quanteneffizienz und die Bestimmung einer Diffusionslänge erschwert. Um nützliche Rekombinationsparameter und Diffusivitäten für die polaren QG zu extrahieren, analysieren wir die PL-Transienten mit positionsabhängigen Diffusionsreaktionsgleichungen, die durch einen Monte-Carlo-Algorithmus effizient gelöst werden. Aus diesen Simulationen ergibt sich, dass das asymptotische Potenzgesetz auch bei effizienter nichtstrahlender Rekombination (z. B. in den Nanodrähten) erhalten bleibt. Zudem stellen wir fest, dass sich die InN/GaN Übergitter elektronisch wie konventionelle (In,Ga)N/GaN QG verhalten, aber mit starkem, thermisch aktiviertem nichtstrahlenden Kanal. Des Weiteren zeigen wir, dass das Verhältnis von Lokalisierungs- und Exzitonenbindungsenergie bestimmt, dass die Rekombination entweder durch das Tunneln von Elektronen und Löchern oder durch den Zerfall von Exzitonen dominiert wird.