Dynamics of free and bound excitons in GaN nanowires

Abstract

GaN-Nanodrähte können mit einer hohen strukturellen Perfektion auf verschiedenen kristallinen und amorphen Substraten gewachsen werden. Sie bieten somit faszinierende Möglichkeiten, sowohl zur Untersuchung von fundamentalen Eigenschaften des Materialsystems, als auch in der Anwendung in optoelektronischen Bauteilen. Obwohl bereits verschiedene Prototypen solcher Bauteile vorgestellt wurden, sind viele grundlegende Eigenschaften von GaN-Nanodrähten noch ungeklärt, darunter die interne Quanteneffizienz (IQE), welche ein wichtiges Merkmal für optoelektronische Anwendungen darstellt. Die vorliegende Arbeit präsentiert eine detaillierte Untersuchung der Rekombinationsdynamik von Exzitonen, in selbst-induzierten und selektiv gewachsenen GaN Nanodraht-Proben, welche mit Molekularstrahlepitaxie hergestellt wurden. Die zeitaufgelösten Photolumineszenz (PL)-Experimente werden durch Simulationen ergänzt, welche auf Ratengleichungs-Modellen basieren. Es stellt sich heraus, dass die Populationen von freien und gebundenen Exzitonen gekoppelt sind und zwischen 10 und 300 K von einem nichtstrahlenden Kanal beeinflusst werden. Die Untersuchung von Proben mit unterschiedlichem Nanodraht-Durchmesser und Koaleszenzgrad zeigt, dass weder die Nanodraht-Oberfläche, noch Defekte als Folge von Koaleszenz diesen nichtstrahlenden Kanal induzieren. Daraus lässt sich folgern, dass die kurze Zerfallszeit von Exzitonen in GaN-Nanodrähten durch Punktdefekte verursacht wird, welche die IQE bei 10 K auf 20% limitieren. Der häufig beobachtete biexponentiellen PL-Zerfall des Donator-gebundenen Exzitons wird analysiert und es zeigt sich, dass die langsame Komponente durch eine Kopplung mit Akzeptoren verursacht wird. Motiviert durch Experimente, welche eine starke Abhängigkeit der PL-Intensität vom Nanodraht-Durchmesser zeigen, wird die externen Quanteneffizienz von geordneten Nanodraht-Feldern mit Hilfe numerischer Simulationen der Absorption und Extraktion von Licht in diesen Strukturen untersucht. GaN nanowires (NWs) can be fabricated with a high structural perfection on various crystalline and amorphous substrates. They offer intriguing possibilities for both fundamental investigations of the GaN material system as well as applications in optoelectronic devices. Although prototype devices based on GaN NWs have been presented already, several fundamental questions remain unresolved to date. In particular, the internal quantum efficiency (IQE), an important basic figure of merit for optoelectronic applications, is essentially unknown for GaN NWs. This thesis presents a detailed investigation of the exciton dynamics in GaN NWs using continuous-wave and time-resolved photoluminescence (PL) spectroscopy. Spontaneously formed ensembles and ordered arrays of GaN NWs grown by molecular-beam epitaxy are examined. The experiments are combined with simulations based on the solution of rate equation systems to obtain new insights into the recombination dynamics in GaN NWs at low temperatures. In particular, the free and bound exciton states in GaN NWs are found to be coupled and affected by a nonradiative channel between 10 and 300 K. The investigation of samples with different NW diameters and coalescence degrees conclusively shows that the dominating nonradiative channel is neither related to the NW surface nor to coalescence-induced defects. Hence, we conclude that nonradiative point defects are the origin of the fast recombination dynamics in GaN NWs, and limit the IQE of the investigated samples to about 20% at cryogenic temperatures. We also demonstrate that the frequently observed biexponential decay for the donor-bound exciton originates from a coupling with the acceptor-bound exciton state in the GaN NWs. Motivated by an experimentally observed, strong dependence of the PL intensity of ordered GaN NW arrays on the NW diameter, we perform numerical simulations of the light absorption and extraction to explore the external quantum efficiency of these samples.