Verbundprojekt GRaZ II: Geochemische Radionuklidrückhaltung an Zementalterationsphasen - Phase II, Teilprojekt G

Abstract

Das Verbundvorhaben GRaZ II knüpfte an die Ergebnisse der Projekte von GRaZ I an und zielte darauf ab, zentrale Wissenslücken zur geochemischen Rückhaltung langlebiger Radionuklide - insbesondere der Actiniden - im Nahfeld eines Endlagers für wärmeentwickelnde radioaktive Abfälle in den Tongesteinsformationen Norddeutschlands (Standortmodell NORD) zu schließen. Charakteristisch für das Standortmodell NORD sind mittlere bis hohe Ionenstärken der Formationswässer– ein Aspekt, der im internationalen Vergleich (z. B. Schweiz, Frankreich, Belgien) ein Alleinstellungsmerkmal darstellt und spezifische Fragestellungen hinsichtlich der Langzeitsicherheit aufwirft. Im Verbundvorhaben sollte der Einfluss von Eisen sowie organischen und silicatischen Liganden auf die Radionuklidrückhaltung an Zementkorrosionsphasen und Bentonitpuffer unter hyperalkalinen Bedingungen bei mittleren bis hohen Ionenstärken untersucht und quantifiziert werden. Die Prozesse Sorption, Diffusion, Komplexierung, Redoxreaktionen und Löslichkeit sollten mit einem breiten Methodenspektrum - von Experimenten unter endlagerrelevanten Bedingungen bis hin zu quantenchemischen Modellierungen - untersucht und thermodynamisch beschrieben werden. Wesentliches Ziel war die Bewertung der Übertragbarkeit von Erkenntnissen aus Systemen mit niedriger Ionenstärke auf jene mit mittleren bis hohen Ionenstärken. Ein zentraler Aspekt waren Untersuchungen von organischen Zementadditiven, die im Zuge der Zementkorrosion freigesetzt werden können, hinsichtlich ihres Einflusses auf die Mobilität von Actiniden durch Komplexierung. Im Fokus dieses Teilprojektes stand die thermodynamische und strukturelle Charakterisierung der Komplexbildung von Actiniden unterschiedlicher Oxidationsstufen mit PBTC (2-Phosphonobutan-1,2,4-tricarbonsäure), einem phosphonathaltigen Zementadditiv, zu dem bislang keine Untersuchungen mit Actiniden existierten – im Gegensatz zu den bekannten Additiven Gluconat und Citrat. Ziel war es, den Einfluss phosphonathaltiger Zementadditive auf die Wechselwirkung von Actiniden fundiert zu bewerten.